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            全碳材料的混合鈉雙離子電容器

            全碳材料的混合鈉雙離子電容器

            以材料做正負電極的雙離子電池是一種廉價、環保和高效的新型二次電池,是潛在的可大規模生產的高性能儲能設備。傳統的雙離子電池大多數以鋰離子電解液為基礎,但是鋰的資源匱乏必將引起價格的提升。相比之下,鈉的儲量豐富,價格低廉,因此開發鈉基雙離子電池成為了研究的重點。然而,由于陰離子較大的離子半徑,傳統的碳材料儲存性能不足,無法發揮出雙離子儲能設備的潛在優勢,因此尋找合適的可以儲存陰離子的正極材料成了鈉雙離子電池發展的關鍵。最近,湖南大學的魯兵安教授課題組以氮摻雜多孔硬碳作為鈉雙離子電池的正極材料,這些氮摻雜多孔硬碳具有優異的儲存陰離子(PF6-)的性能。同時,用軟碳作為鈉雙離子電池的負極材料,設計一種新型的混合鈉雙離子電容器,其同時具有電池和電容器的優點,具有超高的能量密度和功率密度。該成果發表在國際頂級期刊Advanced Energy Materials (影響因子:16.7)。

            全碳材料的混合鈉雙離子電容器

            圖1全碳材料的混合鈉雙離子電容器示意圖

            作者通過用吡咯單體作為前驅體,合成氮摻雜的多孔硬碳作為全電池的正極材料。另一方面,該團隊將前期開發的軟碳作為全電池的負極材料(Advanced Energy Materials,2017,14,1602778),首次實現了雙碳基的混合鈉離子電容器,并且表現出優異的電化學性能。

            全碳材料的混合鈉雙離子電容器

            圖2 a)NPHCs的SEM圖像,b)NPHCs的TEM圖像, c)C N 和O的元素mapping,d)XRD曲線,e)Raman曲線,f)BET 和孔徑分布,g)XPS全譜圖,h)C 1s 的高倍XPS光譜圖,i)N 1s 的高倍XPS光譜圖

            如圖2所示,電鏡照片,mapping,以及XRD,BET,XPS 等表征用來證明氮摻雜多孔碳材料的結構。從TEM圖片上可以明顯的看出材料的多孔結構,這一點也可以用BET進一步證明。同時,硬碳特殊的晶格結構可以給陰離子的吸附提供足夠的空間,這也是硬碳具有更好的儲存陰離子的原因所在。

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            圖3 NPHCs作為鈉離子電容器正極的電化學性質:a)充放電曲線, b)不同掃速下的CV曲線,c)倍率性能,d)循環穩定性

            基于此,用硬碳為電極材料制備的半電池表現出了優異的電化學性能,如圖3所示,在2A/g電流密度下循環1000圈之后,電極的容量仍然保持在100mA /g。在1, 2和5A/g的電流密度下容量分別為197, 141和68mAh/g;當電流密度恢復到1A/g時,容量恢復并保持在183mAh/g,庫倫效率幾乎為100%。

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            圖4 NPHCs 電極材料中的在不同狀態下的XPS光譜圖a)全譜圖, b)原始狀態下N元素的高倍XPS光譜圖,c) 放電到4.7 V狀態下N元素的高倍XPS光譜圖,d) 充電到1.0 V狀態下N元素的高倍XPS光譜圖

            為了分析其儲能機理,作者對處于不同充電狀態的硬碳材料進行了XPS分析測試,如圖4 所示,從圖4a 的XPS全譜圖上可以明顯看到,相比于完全充滿電的狀態,原始狀態和完全放電的狀態的圖譜中的P 1s 的峰值截然不同,這就證明了再陰離子在充電過程中被吸附在正極。同時,除了上面提到的硬碳特殊的晶格結構給陰離子的插入提供足夠的空間只外,摻雜的氮元素也可以在一定程度上吸附陰離子,增加電容器的電化學性能。軟碳的儲鈉機理的具體分析在本課題組的另一個研究成果中。

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            圖5 混合鈉雙離子電容器的性能圖: a)半電池和全電池的充放電曲線, b)不同掃速的CV圖, c)倍率性能,d)循環穩定性,e)快充慢放性能,f)能量比較圖

            圖5展示了混合鈉雙離子電容器的電化學性能,它不僅具有更加優異的倍率穩定性,更重要的是還具有優異的快充慢放的性能,這非常符合當今時代對于儲能設備的要求。同時,相比于以往的研究成果,這種同時混合了電池和電容器優點的混合儲能設備具有超高的能量和功率密度。

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            上述工作得到國家自然科學基金、湖南省青年人才、煤炭轉化國家重點實驗室等項目的資助。

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            Suhua Chen, Jue Wang, Ling Fan, Ruifang Ma, Erjing Zhang, Qian Liu, Bingan Lu,?An Ultrafast Rechargeable Hybrid Sodium-Based Dual-Ion Capacitor Based on Hard Carbon Cathodes, Advanced Energy Materials, 8(2018), 1800140, DOI: 10.1002/aenm.201800140

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