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            原位剝離石墨烯與碳纖維強耦合用于可充鋅空氣電池的自支撐雙功能空氣電極

            原位剝離石墨烯與碳纖維強耦合用于可充鋅空氣電池的自支撐雙功能空氣電極

            【引言】

            金屬空氣電池能量密度高、成本低廉、對環境友好等諸多優點,在電化學儲能與轉換領域有著非常好的應用前景。然而,金屬空氣電池陰極氧還原(ORR)和氧析出(OER)過程中需要使用催化劑促進其反應。目前,高效的氧還原和氧析出主要以貴金屬Pt基和Ir/Ru基為主。由于貴金屬材料儲量不足,價格昂貴,而且性能也不夠穩定,使得金屬空氣電池的商業化推廣受到了極大的限制。近些年,碳納米材料在電催化領域的發展取得了較大的進展。其中,氮摻雜石墨烯(NG)由于具有獨特的二維平面結構,超大的比表面積,優異的導電性能,以及良好的電化學穩定性,引起了國內外學者的廣泛關注,被認為非常有潛力取代貴金屬催化劑。但是,純石墨烯的制備過程比較復雜,難以在工業中大量使用。而且在實際使用的過程中,石墨烯納米粉末很容易發生堆疊、團聚,繼而從電極上脫落,造成電池充放電活性和穩定性降低。

            【成果簡介】

            最近黃云輝教授研究團隊,在國際知名學術期刊Advanced Energy Materials(影響因子:16.7)上發表了一篇題為“In Situ Exfoliating and Generating ActiveSites on Graphene Nanosheets Strongly Coupled with Carbon Fiber towardSelf-Standing Bifunctional Cathode for Rechargeable Zn-Air Batteries”的文章(Adv.Energy Mater., 2018, 8: 1703539. DOI:10.1002/aenm.2017035 39。該文通過化學氧化的方法,從碳紙中碳纖維表面原位剝離出石墨烯納米片,之后經過高溫氨氣處理,制備一種富含缺陷和吡啶氮(PN)的石墨烯與高導電性碳纖維強耦合的核殼結構碳納米材料DN-CP@G,并將其作為三維自支撐空氣電極應用在鋅空氣電池中。DN-CP@G在堿性環境中具有優異的ORROER催化活性和穩定性,而且以該電極組裝的鋅空氣電池峰值功率密度達到了135 mW·cm-2,經過250次的循環以后充放電電勢差變化不超過30 mV。研究結果表明,該電極優異的性能得益于其獨特核殼結構:1)外殼石墨烯提供了大量高效的催化活性位點,內核碳纖維保證了催化反應過程中的快速電子轉移;2) 石墨烯與碳纖維強耦合作用能夠避免石墨烯的堆積和團聚,并且不易從電極表面脫落,保證了電池在長期循環過程中的穩定性;3) 碳紙原有三維多孔結構得以保留,有利于反應物質的快速擴散和轉移,進一步提升電池性能。同時,該工作通過實驗與理論計算結合,研究了DN-CP@G催化活性的形成機理,得出碳納米材料的催化活性與其缺陷程度和活性氮摻雜含量的呈正相關的結論,為高性能的碳基非金屬催化劑的制備提供了一定的理論依據。

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            【圖文導讀】

            原位剝離石墨烯與碳纖維強耦合用于可充鋅空氣電池的自支撐雙功能空氣電極

            1 (a) DN-CP@G制備的示意圖; (b,e) CPSEMTEM圖像;(c,f) D-CP@GSEMTEM圖像;(d,g) DN-CP@GSEMTEM圖像。

            原位剝離石墨烯與碳纖維強耦合用于可充鋅空氣電池的自支撐雙功能空氣電極

            2 CP,D-CP@GDN-CP@G(a) N2吸附脫附等溫線;(b) 孔徑分布圖(插圖為微孔分布圖);(c) XRD圖譜;(d) 拉曼光譜; (e) EPR光譜. (f) DN-CP@GXPS譜,插圖是N1s的擬合結果。

            原位剝離石墨烯與碳纖維強耦合用于可充鋅空氣電池的自支撐雙功能空氣電極

            3 CP,D-CP@GDN-CP@G (a) CV曲線;(b) ORR極化曲線;(c) 轉移電子數n;(d) OER極化曲線;(e)ORROER中的總體極化曲線。(fDN-CP@G的強耦合核殼結構的示意圖(碳原子為黑色,氮原子為藍色)。

            原位剝離石墨烯與碳纖維強耦合用于可充鋅空氣電池的自支撐雙功能空氣電極

            4 DN-CP@G4h)、DN-CP@G8h)、DN-CP@ G12h)和DN-CP@G16h)的TEM圖像(a-d);(e) XRD圖譜;(f) 拉曼光譜;(g) XPS圖譜;(h) N 1s擬合結果。(i-k) DN-CP@G4h)、DN-CP@G8h)、DN-CP@ G12h)和DN-CP@G16h)的ORR,OER和總體的極化曲線;(l)所有碳紙基催化劑的ID/IG比值,PN摻雜量與ORR半坡電位(E1/2)和OER電位(EJ10)的相互關系。

            原位剝離石墨烯與碳纖維強耦合用于可充鋅空氣電池的自支撐雙功能空氣電極

            5使用DN-CP@G空氣電極組裝的鋅空氣電池的 (a) 結構示意圖;(b)開路電壓;(c) 極化曲線和功率密度曲線;(d-e) 基于DN-CP@G (Pt/C+Ir/C) 混合催化劑的可充電鋅空氣電池分別在5mA cm-220mA cm-2電流密度下的充放電循環曲線;(f) 兩個DN-CP@G電極的鋅空氣電池串聯點亮16個并聯紅色LED燈的照片;(g) 全固態鋅空氣電池的示意圖;(h) 基于DN-CP@G電極的全固態鋅空氣電池在1mA cm-2電流密度下的充放電循環曲線。

            小結

            本文通過原位剝離石墨烯和氮摻雜,將高電化學活性的石墨烯納米片層與高導電性碳纖維芯強耦合形成的殼結構,作為用于增強ORROER催化性能的新型自立式雙功能電極。通過實驗與理論計算結合,本文得出碳納米材料的催化活性與其缺陷程度和活性氮摻雜含量的呈正相關的關系。這項工作將促進高活性碳基非金屬雙功能ORR/OER電催化劑的開發,并通過在碳載體上原位引入活性位點實現應用,從而提供了一種簡便且經濟高效的方法。

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            ChaoHang,JianZhang*, Jiawei Zhu, Wenqiang Li, Zongkui Kou and Yunhui Huang*. In SituExfoliating and Generating Active Sites on Graphene Nanosheets Strongly Coupledwith Carbon Fiber toward Self-Standing Bifunctional Cathode for RechargeableZn-Air Batteries. Adv.Energy Mater., 2018, DOI:10.1002/aenm.201703539.

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