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            利用黑磷-Au-CdS異質結構中的單向電子傳輸通道實現全太陽光譜催化產氫

            利用黑磷-Au-CdS異質結構中的單向電子傳輸通道實現全太陽光譜催化產氫

            氫能作為一種高能量密度的清潔能源,有希望代替傳統化石燃料成為一種新型能源載體。目前,最具吸引力的產氫途徑是利用太陽能分解水。然而,由于絕大多數半導體光催化劑只能吸收紫外或可見光,利用太陽光中占比約50%的近紅外光產氫仍是個難題。二維層狀結構的黑磷(BP)晶體具有可隨層數變化調節的帶隙寬度(0.3-2.0eV),可吸收紫外到近紅外波段的太陽光,近年來在寬光譜光催化領域引起了廣泛關注。然而,BP中光生載流子的快速復合限制了其潛在應用。為解決這一問題,科研人員將BP與其它半導體光催化劑復合,力求在空間上分離電子空穴對,延長BP的載流子壽命。但是,這種策略收效甚微,因為BP與這些半導體材料之間的功函數并不匹配,大的肖特基勢壘會制約電荷從BP到近鄰半導體的傳輸效率。

            近日,北京航空航天大學物理學院的張俊英教授研究團隊在能源領域新期刊ACS Energy Letters發表了題為“Ultrafast Charge Separation for Full Solar Spectrum Activated Photocatalytic H2?Generation in BP-Au-CdS Heterostructure”的文章(DOI:10.1021/acsenergylett.8b00126)。文中所設計的由BP量子點、Au納米棒和CdS納米線構成的三元異質結構(BP-Au-CdS)具有優越的紫外可見近紅外光催化分解水產氫活性,在900 nm單色光照射下表觀量子效率高達2.3%。通過減小BP的大小至量子點尺寸(~4 nm),拓寬了帶隙,提升了導帶,使電子能夠單向地從BP經過Au傳遞到CdS,從而將BP的光生電子壽命從原來的10 ps延長到了3000ps。

            利用黑磷-Au-CdS異質結構中的單向電子傳輸通道實現全太陽光譜催化產氫

            1CdS、Au-CdSBP-Au-CdS的形貌結構表征。a-b、c-de-f分別為CdS、Au-CdSBP-Au-CdSTEM-HRTEM圖像。

            利用黑磷-Au-CdS異質結構中的單向電子傳輸通道實現全太陽光譜催化產氫

            2BP-Au-CdS的光催化產氫性能。a紫外可見近紅外光照射下的產氫性能;b不同光照條件下的產氫速率;c可見近紅外吸收光譜和表觀量子效率;d循環產氫性能。

            利用黑磷-Au-CdS異質結構中的單向電子傳輸通道實現全太陽光譜催化產氫

            3:載流子動力學測試。ab分別是位于480 nmAu信號)和737 nmBP信號)的標準化瞬態吸收衰減曲線;c, BP-Au-CdS系統中電子傳輸路徑示意圖。

            該論文從材料的功函數角度出發,第一性原理計算與實驗相結合,設計并合成了BP-Au-CdS三元異質結構,用于全太陽光譜催化產氫。通過BPAu之間的功函數匹配、以及AuCdS之間形成的肖特基勢壘,實現了BP量子點內的有效電荷分離,使電子能夠單向地從BP通過Au傳遞到CdS,?Au在其中起到電子導體的作用。同時,Au納米棒作為等離子體光敏化劑,本身可被紫外到近紅外光激發,產生熱電子注入到CdS中。瞬態吸收測試證明了BP-Au-CdS中存在單向電子傳輸通道。通過同時激發BPAu,發現有效的電荷分離使得復合物體系中BPAu組分的光生電子空穴對的壽命均大幅延長。該研究結果對發展全太陽光譜響應的高活性異質結構光催化劑具有重要的參考價值。

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