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            MOF衍生策略制備原位碳包覆金屬硒化物作為高倍率鈉離子電池負極材料

            MOF衍生策略制備原位碳包覆金屬硒化物作為高倍率鈉離子電池負極材料

            鈉離子電池具有鈉資源豐富和成本低廉等優點,吸引了國內外研究學者的廣泛關注,被認為是今后在規模儲能領域可替代鋰離子電池的最佳候選。與鋰離子電池相比,鈉離子電池具有相似的反應機理,但由于鈉離子半徑較大(Na+0.98 ? VS Li+ 0.69 ?)致使其在主體材料中的擴散困難。發展鈉離子電池的關鍵就是要找到具有優良的循環性能及倍率性能的電極材料。到目前為止,已經對許多材料進行研究,如簡單的氧化物、合金、硫化物、磷化物和硒化物。而金屬硒化物,相比于氧化物它們具有更高的初始庫侖效率,相比于硫化物和合金材料具有更穩定的循環穩定性能。金屬硒化物是合適的候選材料,受到了廣泛的關注。盡管與其他幾種材料相比,金屬硒化物具有一定優勢,但作為鈉離子電池電極材料,金屬硒化物的電導率和鈉離子擴散動力學需要進一步提高。因此要合理設計材料的微結構提高電子電導率同時緩沖在嵌鈉/脫鈉過程中引起的體積膨脹。

            近年來,中空/多孔結構由于具有動力學良好的開放結構和大比表面積,在鋰離子和鈉離子電池領域受到廣泛關注,但要想制備具有清晰界限的多孔結構材料仍然充滿挑戰。制備中空多孔結構的一般方法是使用軟、硬或犧牲模板法,這種制備方法是復雜和耗時的。最近的研究表明,金屬有機骨架(MOF)是有效的自模板合成法用于合成中空/多孔結構的功能材料。特別是有機骨架可以限制原位生成,生成的金屬顆粒小,易轉化為合成金屬氧化物、硫化物、磷化物和硒化物的前驅物。此外,由于MOFs有機配體在惰性氣氛中退火過程中的碳化和石墨化,使得這些由MOF衍生的功能材料具有多孔/空心微結構。最重要的是,由有機框架原位碳化或石墨化得到的碳基質完全封裝了這些電活性的納米粒子,提高了電極材料的電子導電性,確保鈉粒子/電子的快速擴散,在充電/放電過程中保護電極材料不被破壞。考慮到這些優點,MOF衍生的材料具有優良的電化學性能,可以用作鈉離子電池電極材料。

            華南理工大學朱敏教授團隊的劉軍教授、胡仁宗教授(共同通訊)報道了一種以MOF為自模板和反應物,合成原位碳包覆金屬硒化物作為鈉離子電池負極材料。這些MOF衍生的金屬硒基負極材料表現出長循環性能和優異的倍率性能。為當前MOF衍生的形態遺傳策略提供了一種合理而簡單的合成原位碳包覆電極材料方法。

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            MOF衍生策略制備原位碳包覆金屬硒化物作為高倍率鈉離子電池負極材料1 Cu2Se@C多孔八面體,NiSe@C空心球,Fe7Se8@C納米棒的合成示意圖。

            MOF衍生策略制備原位碳包覆金屬硒化物作為高倍率鈉離子電池負極材料

            2 不同倍率下MOF前驅體及其對應的金屬硒化物與碳復合材料的掃描電鏡圖。(a,b)低倍率和高倍率下Cu-MOF八面體的掃描電鏡圖;(c,d)低倍率和高倍率下Cu2Se@C多孔八面體的掃描電鏡圖;(e,f)低倍率和高倍率下Fe-MOF納米棒的掃描電鏡圖;(g,h)低倍率和高倍率下Fe7Se8@C納米棒的掃描電鏡圖;(i,j)低倍率和高倍率下Ni-MOF球的掃描電鏡圖;(k,l)低倍率和高倍率下NiSe@C空心球的掃描電鏡圖。

            這些具有特殊的微米和納米結構的硒化物具有穩定的循環性能和卓越的倍率性能。制備的Fe7Se8@C納米棒在3 A g?1高電流密度下循環500次后仍具有218 mA h g?1比容量。多孔NiSe@C球在3 A g?1高電流密度下循環2000次后仍具有160 mA h g?1比容量。目前簡單的MOF衍生方法在儲能、催化和傳感器材料的開發具有廣闊前景。

            MOF衍生策略制備原位碳包覆金屬硒化物作為高倍率鈉離子電池負極材料

            3 Fe7Se8@C納米棒的電化學性能測試

            參考文獻:

            Xijun?Xu,?Jun?Liu,?Jiangwen?Liu,?liuzhang?Ouyang,?Renzong?Hu,?Hui Wang, Lichun Yang, Min Zhu. A General Metal-Organic Framework (MOF)‐Derived Selenidation Strategy for In Situ Carbon‐Encapsulated Metal Selenides as High-Rate Anodes for Na-ionBatteries. Adv. Funct.Mater. 2018, 1707573.

            本文第一作者是許希軍博士

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