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            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            第一部分 有機污染物的降解及探測

            隨著人類的環保意識逐漸提高,分散在空氣、土壤、水中的頑固污染物已引起環境及材料工作者的廣泛重視。無論是難以降解的有機染料和藥物分子、有毒的氣體分子還是水和土壤中的重金屬離子,都會給動物、植物及生態系統帶來嚴重的不可逆危害。近年來,為了消除環境中的有機及無機污染物并降低其負面影響,研究人員的工作主要聚焦于以下幾個方面:(1) 采用磷酸鹽、釩酸鹽等半導體作為光吸收材料,與其他助催化劑復合形成復合光催化劑體系;(2) 以自然界中存在的土壤或人工合成的MOF、分子篩等作為載體,與助催化劑復合形成復合催化劑體系;(3) 構筑Z型光催化劑體系,同時實現有機污染物的催化氧化和無機重金屬離子的催化還原;(4) 設計并合成基于MOF的污染物探測及傳感材料。具體的污染物降解機理和相關催化劑的構效關系還有待進一步探究。

            第二部分 其他

            該部分收錄了涉及以下主題的6篇文章:(1) 將催化劑用作電池中的電極活性材料,提高電池的比容量和倍率性能;(2) 高分辨針尖增強拉曼光譜(TERS)用于表征催化劑表面的電子結構和催化性質;(3) MOF基催化劑的缺陷調控及可控合成;(4) 乙醇和乙二醇的電催化氧化;(4) 低溫、低壓合成氨催化劑的構筑及相關機理研究。

             

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            本次合集我們為各位讀者呈上了14有機污染物的降解及探測6其他主題的高被引工作。每篇文章之后附有簡短評述及原文鏈接。本文僅統計了通訊作者屬于國內單位的論文。名單中僅列出國內通訊作者姓名。若作者屬于多個單位,僅列出最靠前的國內單位。


            第一部分 有機污染物的降解及探測


            1 Applied Catalysis B石墨烯基底上構筑分級結構的Ag3PO4/Ag/BiVO4(040) Z型光催化劑體系:提高可見光催化四環素降解的效率

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            1 Ag3PO4/Ag/BiVO4/RGO光催化降解四環素的原理

            湖南大學楊麒副教授(通訊作者)團隊采用原位沉積結合光還原的方法制備了以石墨烯作為基底的Ag3PO4/Ag/BiVO4 (040)Z型光催化劑體系。在可見光照射下,該復合催化劑具有比單一組分的BiVO4、Ag3PO4及其他復合催化劑更高的四環素催化降解效率。當四環素濃度為10 mg/L時,采用0.50 g/LAg3PO4/Ag/BiVO4/RGO復合催化劑在pH6.75的條件下反應60 min后能除去94.96%的四環素。該工作詳細討論了四環素濃度、光照條件、共存離子及水源對四環素光催化降解效率的影響。該研究表明,光催化降解效率的提高主要來自以下因素:(1)Ag3PO4/Ag/BiVO4/RGO體系能有效抑制光生載流子的復合;(2) 該催化劑有大的比表面積,為光催化降解提供了豐富的表面活性位點;(3)該催化劑表面對四環素有較好的吸附性能。此外,RGOAg/ Ag3PO4之間的協同效應提高了Ag3PO4/Ag/BiVO4/RGO復合催化劑在光催化降解四環素過程中的穩定性和可再生性。自由基捕獲實驗及電子順磁共振(ESR)測試表明,光催化反應中的活性物種主要為過氧自由基(·O2)和空穴(h+)。Ag3PO4/Ag/BiVO4/RGO復合催化劑在實際廢水中光催化降解四環素也能達到較高的效率,具有極大的工業應用潛力。這項工作為構筑具有可見光響應的穩定催化劑并用于降解實際廢水中的難降解污染物提供了可行途徑。

            文獻信息:Hierarchical assembly of graphene-bridged Ag 3 PO 4/Ag/BiVO 4 (040) Z-scheme photocatalyst: An efficient, sustainable and heterogeneous catalyst with enhanced visible-light photoactivity towards tetracycline degradation under visible light irradiation(Applied Catalysis B: Environmental, 2017, DOI:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.07.021)

            2 Applied Catalysis BZ型可見光催化劑Bi12GeO20/g-C3N4用于有機污染物降解和Cr(VI)還原

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            2 Bi12GeO20/g-C3N4光催化降解有機污染物和還原Cr(VI)的原理

            武漢理工大學張高科教授(通訊作者)團隊制備了Bi12GeO20/g-C3N4復合光催化劑,并在可見光條件下研究了該體系催化降解微囊藻毒素和羅丹明B以及還原Cr(VI)的性能。與單一組分的Bi12GeO20g-C3N4相比,Bi12GeO20/g-C3N4的光催化降解及還原活性顯著提高。自由基捕獲實驗及電子順磁共振(ESR)實驗表明,過氧自由基(·O2)和空穴(h+)是光催化反應中的主要活性物種。在光催化反應歷程中,由氧氣得電子產生的過氧自由基·O2能顯著促進微囊藻毒素和羅丹明B的光催化降解,而涉及質子的電子轉移過程能顯著促進Cr(VI)的還原。此外,光催化降解和還原效率的提升也得益于Bi12GeO20/g-C3N4異質結對光吸收和光生載流子分離的促進作用。

            文獻信息:Novel visible-light-driven Z-scheme Bi 12GeO20/g-C3N4photocatalyst: Oxygen-induced pathway of organic pollutants degradation and proton assisted electron transfer mechanism of Cr (VI) reduction(Applied Catalysis B: Environmental.,2017, DOI:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2017.02.014)

            3 ACS Catalysis:鈣鈦礦型復合氧化物PrBaCo2O5+δ用于水處理高級氧化技術的機理研究

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            3 PrBaCo2O5+δ降解水中的有機污染物

            鈣鈦礦型復合氧化物PrBaCo2O5+δ對電子和離子均有良好的傳輸特性。澳大利亞科廷大學王少彬教授(通訊作者)等將合成的PrBaCo2O5+δ用于降解水中的有機污染物,促進了過硫酸鹽分解產生硫酸根自由基的過程,提升了有機污染物的降解效率。自由基競爭反應和電子順磁共振實驗表明,催化有機物氧化降解的活性物種主要為硫酸根自由基(SO4·)和羥基自由基(·OH)。程序控溫的氧氣脫附實驗表明,PrBaCo2O5+δ結構中的B位鈷離子化合價容易改變,加快了氧化還原反應。此外,氧空位的存在使PrBaCo2O5+δ表面易于吸附硫酸根自由基,并促進了鈷離子對過硫酸鹽的活化作用。PrBaCo2O5+δ對水中有機污染物的降解效率遠遠超過了Co3O4。

            文獻鏈接:Mixed conducting perovskite materials as superior catalysts for fast aqueous-phase advanced oxidation: a mechanistic studyACS Catal.,2017, DOI:10.1021/acscatal.6b02303

            4 Applied Catalysis BAu/g-C3N4復合催化劑將對硝基酚還原為對氨基酚的雙重催化作用

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            4 Au/g-C3N4光催化還原對硝基酚的原理

            南京理工大學汪信教授朱俊武教授(共同通訊作者)用簡單的一步化學還原法制備了Au/g-C3N4異質結構。在該結構中,平均直徑為2.6 nmAu納米顆粒負載在片狀Au/g-C3N4表面。該Au/g-C3N4復合催化劑在對硝基酚的還原反應中起到化學催化和可見光催化的雙重催化作用。在黑暗條件和可見光條件下,Au/g-C3N4催化對硝基酚還原為對氨基酚的反應速率常數分別為5.9362×10?3s?17.9895×10?3s?1,該水平超過了Au納米顆粒及報導過的其他Au基催化劑。Au/g-C3N4體系優異的催化性能來自Aug-C3N4之間的電荷轉移效應,這使Au的費米能級負移,從而提高了對硝基酚還原反應的速率。

            文獻鏈接:Reduction of nitrophenols to aminophenols under concerted catalysis by Au/g-C3N 4 contact systemApplied Catalysis B: Environmental.,2017, DOI:http://dx.doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.09.051

            5 Applied Catalysis B:石墨烯量子點修飾的介孔石墨型氮化碳用于光催化降解有機污染物

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            5 GQD/mpg-C3N4光催化降解有機污染物的原理示意圖

            江蘇大學李華明教授、許暉副教授上海大學王亮助理研究員(共同通訊作者)等利用不同組分之間的靜電相互作用制備了表面富含羥基的石墨烯量子點與介孔石墨型氮化碳的復合催化劑(記為GQD/mpg-C3N4)。該GQD/mpg-C3N4催化劑在可見光下對羅丹明B和鹽酸四環素有較高的催化降解活性。自由基捕獲實驗和電子順磁共振實驗表明,光催化反應降解中的活性物種主要是過氧自由基(·O2),其次還有一小部分貢獻來自空穴(h+)。該工作為提高可見光催化降解有機污染物的效率提供了啟示。

            文獻鏈接:Graphene quantum dots modified mesoporous graphite carbon nitride with significant enhancement of photocatalytic activityApplied Catalysis B: Environmental,2017, DOI: http://dx.doi.org/10.1016/j.apcatb.2017.01.071

            6 Applied Catalysis B: g-C3N4/對二苯酸銨MOF復合光催化劑用于亞甲基藍降解:可見光對H2O2的類Fenton激發

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            圖6 可見光下g-C3N4/對二苯酸銨MOF催化降解亞甲基藍的反應機理

            華南理工大學肖靜研究員(通訊作者)等首次用水熱法合成了g-C3N4/對二苯酸銨MOF復合光催化劑并將其用于亞甲基藍的光催化降解。在可見光下,該反應體系中的H2O2受到類Fenton激發而產生活性物種,經120 min可將亞甲基藍全部降解。經優化,該體系的協同指數可高達305%。該催化劑既可以直接活化H2O2,也可以通過可見光下的類Fenton激發實現H2O2的活化。這項工作首次報導了用g-C3N4穩定含Fe活性中心的對二苯酸銨MOF的方法,并通過H2O2的類Fenton激發實現有機染料的可見光催化降解。

            文獻鏈接:Facilitation of the visible light-induced Fenton-like excitation of H2O2via heterojunction of g-C3N4/NH2-Iron terephthalate metal-organic framework for MB degradationApplied Catalysis B: Environmental,2017, DOI: http://dx.doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.09.073

            7 Nanoscale:磷鎢酸鉀納米晶的可控水熱合成及其用于可見光催化降解有機染料的性能研究

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            圖7 磷鎢酸鉀的分子結構

            揚州大學龐歡教授(通訊作者)等在溫和的水熱條件下可控合成了尺寸均一的空心斜方十二面體、實心斜方十二面體、球形、半空心的K3PW12O40·nH2O納米晶。該反應無需引入任何表面活性劑及模板劑。該工作通過改變水熱反應條件研究了K3PW12O40·nH2O納米晶的形核與生長過程,發現水熱溫度和反應時間對納米結構的生成起到至關重要的作用。其中,空心斜方十二面體K3PW12O40·nH2O納米晶對H2O2的活化和有機染料光催化降解有最高的活性,其較長的循環壽命有利于工業應用。該工作進一步對K3PW12O40·nH2O納米晶光催化降解有機染料的機理進行了探討。

            文獻鏈接:Facile synthesis and shape evolution of well-defined phosphotungstic acid potassium nanocrystals as a highly efficient visible-light-driven photocatalystNanoscale,2017, DOI: 10.1039/C6TA08556C

            8 Ind. Eng. Chem. Res.:金納米團簇/碳納米管薄膜用于連續流動催化體系

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            8 金納米團簇/碳納米管薄膜的結構示意圖

            東華大學劉艷彪研究員(通訊作者)等將金納米團簇和碳納米管在有機配體的輔助下均勻分散在水溶液中,經真空抽濾得到金納米團簇/碳納米管薄膜。將該薄膜用作連續流動裝置中的催化劑,在4-硝基苯酚的加氫還原反應中表現出優異的催化活性。只需讓連續流動反應器中的所有溶液流經金納米團簇/碳納米管薄膜并停留3.0 s,即可將其中所有4-硝基苯酚轉化為4-氨基苯酚。研究表明,金納米團簇的負載量、4-硝基苯酚的濃度、液體流動速率均對金納米團簇/碳納米管薄膜催化降解性能有明顯的影響。

            文獻鏈接:Golden Carbon Nanotube Membrane for Continuous Flow CatalysisInd. Eng. Chem. Res.,2017, DOI:10.1021/acs.iecr.7b00357

            9 Nano Research:MoS2/蒙脫土復合催化劑用于4-硝基苯酚的催化還原反應

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            圖9 MoS2/蒙脫土的合成路線和催化降解機理

            中南大學的楊華明教授(通訊作者)等用水熱法在柱撐蒙脫土層間原位生長MoS2,柱撐蒙脫土骨架與其層間的MoS2共同構成MoS2/蒙脫土復合催化劑。暴露在外的片狀MoS2邊緣原子為催化反應提供了豐富的活性位點。將MoS2/蒙脫土用于催化NaBH4還原4-硝基苯酚的反應,其表觀速率常數為0.723 min?1,經5次反應循環后其表觀速率常數仍保持為0.679 min?1。該工作為二維材料的合成提供了新策略,有望用于水處理及生物醫藥等領域。

            文獻鏈接:Hierarchical MoS2 intercalated clay hybrid nanosheets with enhanced catalytic activityNano Research,2017, DOI:10.1007/s12274-016-1315-3

            10 Applied Catalysis B:溶劑熱法合成氧摻雜的g-C3N4空心微米球用于光催化分解水制氫及光催化降解有機污染物

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            10 溶劑熱法合成氧摻雜的g-C3N4空心微米

            江蘇科技大學的崔言娟副教授(通訊作者)等用低溫水熱法可控合成了氧摻雜的g-C3N4空心微米球。該產物有類似于草怕津的不完整雜環結構,其中摻雜的氧原子濃度隨縮聚時間延長而增大,并伴隨著禁帶寬度變窄。氧原子對g-C3N4的摻雜促進了體系對可見光的吸收,并提高了光生電子-空穴分離效率。氧摻雜的g-C3N4空心微米球在光催化分解水制氫及光催化有機物降解中表現出優異的性能。該工作表明用條件溫和的水熱法能有效調控g-C3N4的結構和性能,從而提升其光催化活性。

            文獻鏈接:Efficient multicomponent synthesis of propargylamines catalyzed by copper nanoparticles supported on metal-organic framework derived nanoporous carbonCatal.Commun.,2017, DOI: http://dx.doi.org/10.1016/j.catcom.2016.10.030

            11 Appl. Surf. Sci.:不同納米結構(納米鋸齒、納米螺旋、納米棒)對TiO2薄膜光催化降解有機染料效率的影響

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            圖11 不同結構的TiO2米薄膜及其光催化降解效果

            清華大學張政軍教授(通訊作者)課題組用掠射角沉積(GLAD)技術制備了由納米鋸齒、納米螺旋、納米棒組成的TiO2薄膜,并研究了不同納米結構的TiO2薄膜對工業廢水中甲基藍、甲基紫、甲基紫等有機染料的光催化降解效果。研究表明,在紫外-可見光照射下,有更大比表面積和孔容的納米鋸齒形TiO2薄膜光催化降解有機染料的效果比納米螺旋形、納米棒形TiO2薄膜更好。這得益于納米鋸齒形TiO2薄膜表面更豐富的活性位點、分級多孔結構及大量氧空位。

            文獻鏈接:Morphological influence of TiO 2 nanostructures (nanozigzag, nanohelics and nanorod) on photocatalytic degradation of organic dyesAppl. Surf. Sci.,2017, DOI: https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2016.12.172

            12 JMCA:鑭系MOF對多氯代苯的熒光探測功能

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            圖12 鑭系MOF的骨架結構

            多氯代苯是一種對人類健康和生態環境有嚴重不可逆危害的頑固有機污染物。為探測環境中的多氯代苯,南開大學程鵬教授、師唯副教授天津理工大學王亮副教授(共同通訊作者)等用對稱配位的方法制備了一系列鑭系MOF。研究發現,[Eu2(L)3(DMF)2]·DMF·MeOH}n(記為Ln-MOF1)能發出肉眼可見的強烈紅色熒光。該紅色熒光源自鑭系MOF分子中配體的天線效應。當鑭系MOF與有機溶劑中的多氯代苯接觸時,由于光子優先被多氯代苯分子吸收,使鑭系MOF發出的紅色熒光迅速猝滅。隨著苯環上取代氯原子數目增加,鑭系MOF對多氯代苯的探測靈敏度上升。這項工作首次報導了專門用于檢測多氯代苯的高效熒光探測材料,為MOF發光材料在傳感器中的應用指明了道路。

            文獻鏈接:Detection of polychlorinated benzenes (persistent organic pollutants) by a luminescent sensor based on a lanthanide metal–organic frameworkJ. Mater. Chem. A,2017, DOI: 10.1039/C7TA00256D

            13 Small:多功能Tb-MOF用作Eu3+和Dy3+的高靈敏傳感材料及催化劑載體

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            圖13 CTGU-1的形貌圖

            三峽大學李東升教授(通訊作者)等合成了一種高度穩定的陰離子型Tb-MOF,其分子式為[H2N(CH3)2][Tb(cppa)2(H2O)2](記為CTGU-1)。該CTGU-1能用作瞬間接通、高度靈敏的熒光傳感材料,在二甲基甲酰胺溶中對Eu3+和Dy3+的探測限分別為5×10?8 M和1×10?4M。這是首個能以高靈敏度識別Eu3+和Dy3+的鑭系MOF。此外,該工作通過離子交換法還原沉積得到錨定在Tb-MOF陰離子骨架中的Ag納米顆粒。由此制得的Ag@CTGU-1能催化4-硝基苯酚的還原,其反應速率常數高達2.57×10?2s?1。

            文獻鏈接:A Multifunctional Tb‐MOF for Highly Discriminative Sensing of Eu3+/Dy3+ and as a Catalyst Support of Ag NanoparticlesSmall,2017, DOI: 10.1002/small.201602996)

            14 JMCA:負載Au納米團簇的石墨烯用于催化4-硝基苯酚的還原

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            圖14 Au@HSG-rGO催化NaBH4還原4-硝基苯酚的反應機理

            青島大學劉敬權教授(通訊作者)等用溫和的共還原方法制備了谷胱甘肽包覆的Au納米團簇(平均粒徑為1.4 nm)與還原氧化石墨烯的復合物(記為Au@HSG-rGO)。在Au負載量極低的條件下,Au@HSG-rGO對NaBH4還原4-硝基苯酚的反應表現出高的催化活性,其活性為同等條件下Au納米顆粒@rGO20.8倍。在固定床反應器中,Au@HSG-rGO0.2 mM4-硝基苯酚的催化轉化效率高達96.03%。該工作還制備了聚[2-(二甲氨基)丙烯酸酯]修飾的Au@HSG-rGO(記為Au@HSG-rGO-PDMAEA,該體系中的π–π堆疊作用使Au@HSG-rGO-PDMAEA有優異的催化活性和可再生性。此外。Au@HSG-rGO在堿性溶液中也有較高的ORR電催化活性。這項工作為制備金屬團簇與碳材料的復合物提供了簡單經濟的途徑。

            文獻鏈接:A novel method to decorate Au clusters onto graphene via a mild co-reduction process for ultrahigh catalytic activityJ. Mater. Chem. A.,2017, DOI: 10.1039/C6TA08284J)


            第二部分 其他


            1 Adv. Sci.大面積合成磷摻雜的碳納米片:用于鈉離子電池的高性能負極材料

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            1 磷摻雜碳納米片的形貌表征

            中南大學紀效波教授(通訊作者)在熱處理條件下利用鈉的催化作用將碳納米點自組裝為磷摻雜的碳納米片。這項工作首次報導了將零維碳納米點大規模轉化為二維的磷摻雜碳納米片的方法。將該方法得到的磷摻雜碳納米片用作鈉離子電池負極材料,在0.1 A g?1的電流密度下能達到328 mAh g?1的可逆容量。在高達20 A g?1的電流密度下,該電池仍能保持108 mAh g?1的比容量。在5 A g?1的電流密度下充放電循環5000次后,該電池能保持149mAh g?1的比容量.這項工作不僅開創了大面積制備含雜原子的碳納米片的方法,也為鈉離子電池負極材料提供了新選擇。

            文獻鏈接:LargeArea Carbon Nanosheets Doped with Phosphorus: A HighPerformance Anode Material for SodiumIon BatteriesAdv. Sci.,2017, DOI:10.1002/advs.201600243

            2Nature nanotechnology空間分辨率高達3 nm針尖增強拉曼光譜(TERS)技術用于表征催化劑表面的電子結構與催化性質

            近期催化領域高被引有機污染物降解及探測&其他催化主題匯總(限國內)

            2 (a)實驗示意圖;(bPd/Au(111)雙金屬表面STM圖;(c) TERS線掃描成像結果;(d)實空間觀測臺階位特殊的電子性質。

            廈門大學任斌教授(通訊作者)利用針尖增強拉曼光譜(TERS)技術以3 nm的空間分辨率對Pd/Au(111)雙金屬模型催化劑表面進行拉曼光譜成像,成功地表征了該模型催化劑表面不同位點的電子與催化性質。在這項工作中,研究人員利用電化學欠電位沉積的方法在Au(111)單晶表面沉積亞單層Pd,構筑具有明確表面原子結構的Pd/Au(111)雙金屬模型催化劑,并以異腈苯為拉曼探針分子,通過TERS成像獲得互相關聯的STM形貌與TERS光譜,表征得到表面不同位點處的電子性質與催化性質。研究發現,與吸附在Pd平臺上的異腈苯分子相比,吸附在Pd臺階處的分子N≡C叁鍵更弱,振動頻率降低,也導致該分子在臺階位更容易發生氧化。該現象得到理論計算結果的支持,即臺階位Pd原子的d帶中心提升,與異腈苯分子具有更弱的d-σ作用和更強的d-π*反饋作用,削弱N≡C鍵強度。該工作展示了TERS能夠在實空間上明確地解晰催化劑表界面構效關系,有望發展為原位表征催化劑表面結構及反應過程與機理的新工具。該工作同時還發現臺階位的TERS信號相比于平臺位更強,這可能是由于臺階位較強的等離激元光電場所導致,該結果為原子尺度等離激元共振效應的研究提供了實驗基礎。

            文獻鏈接:Probing the electronic and catalytic properties of a bimetallic surface with 3 nm resolutionNature nanotechnology,2017, DOI:10.1038/NNANO.2016.241)

            3 Angew. Chem. Int. Ed.缺陷調制策略用于合成高度穩定的分級孔結構MOF骨架

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            3 HP-UiO-66的合成路線

            MOF材料往往難以兼有大孔徑和高的結構穩定性。為解決這一問題,中國科學技術大學江海龍教授(通訊作者)向合成MOF的反應物體系中引入一元羧酸,并取用不足量的有機配體,成功合成了高度穩定的分級孔結構MOF骨架(HP-UiO-66)。該反應體系中的一元羧酸起到調制缺陷的作用。該工作制備的MOF為涉及大分子的MOF應用鋪平了道路,尤其適用于大分子催化反應。

            文獻鏈接:A ModulatorInduced DefectFormation Strategy to Hierarchically Porous Metal–Organic Frameworks with High StabilityAngew. Chem. Int. Ed.,2017, DOI:10.1002/anie.201610914

            4 Nat. Chem.:過渡金屬氫化鋰雙活性中心復合催化劑打破限制關系,實現低溫合成氨反應

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            圖4 過渡金屬氫化鋰催化合成氨的反應機理

            工業合成氨需要在高溫、高壓、催化劑存在的條件下才能有效進行。表面科學和理論計算研究結果表明:對于過渡金屬表面上進行的基元反應,其反應能壘與反應物種NHx(x=0,1,2)的吸附能之間存在著限制關系,導致在單一的過渡金屬催化中心上難以實現氨的低溫合成。針對上述問題,中國科學院大連化學物理研究所陳萍(通訊作者)研究團隊創造性地將氫化鋰作為第二組分引入到催化劑中,構筑了“過渡金屬氫化鋰”這一雙活性中心復合催化劑體系,通過如下三個步驟實現了氨的低溫催化合成:(1) N2分子在過渡金屬(TM)表面解離吸附生成TM-N物種;(2) LiHTM-N作用使N原子從過渡金屬活性中心向LiH轉移生成Li-N-H物種,再生TM活性位;(3) Li-N-H物種加氫放氨再生LiH活性位。雙活性中心的構筑使N2和H2的活化及N和NH/NH2物種的吸附發生在不同的活性中心上,從而打破了反應能壘與吸附能之間的限制關系,使氨的低溫、低壓合成成為可能。

            文獻鏈接:Breaking scaling relations to achieve low-temperature ammonia synthesis through LiH-mediated nitrogen transfer and hydrogenationNat. Chem.,2017, DOI: 10.1038/nchem.2595)

            5 Int.J.HydrogenEnerg.:濕法合成的雪花形PdAu合金納米片用于乙醇和乙二醇的電催化氧化反應

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            圖5 濕法合成的雪花形PdAu納米片

            云南師范大學徐全清副教授浙江師范大學馮九菊教授(共同通訊作者)等用簡單的濕化學還原法制備了雪花形PdAu合金納米片。該反應以聚(1-乙烯基3-乙基咪唑溴鹽)(記為PVEIB)作為形貌穩定劑和結構導向劑。研究表明,PdAu納米合金的尺寸和形貌主要受到化學組分和PVEIB濃度的影響。該PdAu納米合金在堿性介質中對乙醇和乙二醇的電催化氧化反應有優異的催化活性和穩定性。其中二維雪花狀Pd1Au3納米片表現出最佳的催化性能。與常見的市售催化劑相比,該雪花形PdAu納米合金有更好的耐腐蝕性能及電化學穩定性。

            文獻鏈接:Simple wet-chemical strategy for large-scaled synthesis of snowflake-like PdAu alloy nanostructures as effective electrocatalysts of ethanol and ethylene glycol oxidationInt.J.HydrogenEnerg.,2017, DOI: https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2016.08.088)

            6 AM:由二十四面體金納米粒子構成的金納米棒用于常溫常壓下電催化還原N2

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            圖6 (a)分別以N2還原和OER作為陰極反應和陽極反應構建的電解池;(b) 產生NH3N2H4·H2O的速率

            吉林大學鄢俊敏教授(通訊作者)團隊在液相反應體系中采用晶種生長法制得由二十四面體金納米粒子組裝而成的金納米棒。該方法得到的金納米棒在常溫常壓下對N2的電催化還原反應有優異的電催化活性。當電位為?0.2 V相對于可逆氫電極)時,該體系中N2還原的法拉第效率為4.02%,其中生成NH3N2H4·H2O的反應速率分別為1.648 μg h?1cm?20.102 μg h?1cm?2。利用該反應能在溫和條件下進行電化學固氮,并能設計出以N2/NH3循環為原理的電化學儲能體系。

            文獻鏈接:Electrochemical Reduction of N2 under Ambient Conditions for Artificial N2 Fixation and Renewable Energy Storage Using N2/NH3 CycleAdv. Mater.,2017, DOI: 10.1002/adma.201604799)

            注:由于統計工具更新存在一定滯后,且被引頻次可能隨時增加,因此以上數據僅供參考,僅代表撰稿日的數據庫信息,加之編輯能力有限,個別有遺漏或錯誤之處,請讀者不吝賜教。

            供稿丨深圳市清新電源研究院

            部門丨媒體信息中心科技情報部

            撰稿人丨羽鏡山

            主編丨張哲旭


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