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            石河子大學CEJ:Plasma調控氮摻雜2D MXene作為高效析氫和析氧電催化劑

            石河子大學CEJ:Plasma調控氮摻雜2D MXene作為高效析氫和析氧電催化劑

            石河子大學CEJ:Plasma調控氮摻雜2D MXene作為高效析氫和析氧電催化劑

            成果介紹
            石河子大學CEJ:Plasma調控氮摻雜2D MXene作為高效析氫和析氧電催化劑
            作為一類新興的二維材料,MXene具有高導電性和親水性等優點,在電催化水分解領域受到了研究人員廣泛的關注。然而,作為一類最常用的MXene,Ti3C2Tx目前尚存在著易堆疊和不易吸附反應中間體的問題,這限制了Ti3C2Tx的電催化性能。
            石河子大學侯娟教授,葛桂賢教授與華東理工大學郭旭虹教授,通過NH3/Ar等離子體的一步處理,快速高效地制備出了少層和氮摻雜量可調控的Ti3C2Tx納米片,并通過實驗和密度泛函理論(DFT)計算,系統研究了Ti3C2Tx結構中不同類型的氮對電催化性能的影響機理。該策略利用等離子體處理過程中在材料層間產生的NH3,CO2和水蒸氣實現Ti3C2Tx的快速剝離,這有利于暴露更多的活性位點和提供更多的氮摻雜位點。通過控制等離子體工藝氣體中NH3和Ar的體積比調控Ti3C2Tx結構中的氮含量。在氮的三種類型中,表面吸附氮的引入使速率控制步驟從Volmer反應轉變為Tafel反應,這有效地降低了電催化反應能壘。
            相關工作以Tunable Nitrogen-Doped Delaminated 2D MXene Obtained by NH3/Ar Plasma Treatment as Highly Efficient Hydrogen and Oxygen Evolution Reaction Electrocatalyst為題在Chemical Engineering Journal上發表論文。
            圖文介紹
            石河子大學CEJ:Plasma調控氮摻雜2D MXene作為高效析氫和析氧電催化劑

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            圖1用不同體積比的NH3和Ar等離子體處理前后的Ti3C2Tx的XRD光譜和AFM圖像
            圖片來源:Chemical Engineering Journal
            圖1a是使用不同的NH3和Ar體積比進行等離子體處理之前和之后的Ti3C2Tx的XRD圖。所有Ti3C2Tx-Ny樣品均顯示了MXene的特征峰,這表明等離子處理后的Ti3C2Tx保持其化學結構。此外,所有Ti3C2Tx-Ny樣品的(002)衍射峰都往左偏移。如圖1b所示,當NH3與Ar的體積比為6:1時,制得的Ti3C2Tx-N6具有最大的C晶格間距(13.53 ?)。但是,當NH3與Ar的體積比為6:1之后,隨著等離子體氣體中NH3含量的持續增加,Ar含量的減少會降低MXene表面上Ar離子的轟擊,而且高濃度的NH3使等離子體系統不穩定,這影響MXene的C晶格間距的規律性。圖1c,d顯示了Ti3C2Tx-N6的AFM圖像,觀察到薄片的高度為3.82 nm。Ti3C2Tx-N6更少的層數有利于暴露出更多的催化活性位點和提供了更多的氮摻雜位點。

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            圖2用不同體積比的NH3和Ar等離子體處理前后的Ti3C2Tx的XPS光譜
            圖片來源:Chemical Engineering Journal
            XPS用于探測使用不同體積比例的NH3和Ar等離子體改性前后Ti3C2Tx的表面組成情況。圖2是所有樣品的XPS全光譜,與原始Ti3C2Tx相比,所有Ti3C2Tx-Ny樣品均在400 eV處包含一個新峰,該峰對應于N 1s,表明等離子處理后Ti3C2Tx摻雜了氮元素。表1列出了元素分析儀測得的所有Ti3C2Tx-Ny中氮的重量分數,圖2b-i是Ti3C2Tx-Ny的高分辨率N 1s光譜。XPS光譜顯示,Ti3C2Tx MXene上的N以三種形式存在:碳的晶格取代(LS),-OH的官能取代(FS)和=O基團的表面吸附(SA)。Ti3C2Tx-N6具有最高的氮含量為1.57 wt.%(表1),并且Ti3C2Tx-N6的SA含量也是最高的,達到64.34%。
            表1用不同體積比的NH3和Ar進行等離子處理后,Ti3C2Tx中氮的重量分數
            表格來源:Chemical Engineering Journal

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            圖3用不同體積比的NH3和Ar等離子體處理前后的Ti3C2Tx的HER性能圖
            圖片來源:Chemical Engineering Journal
            圖3的電化學測試證明了氮摻雜增強了氧化還原活性,提高了MXene的HER性能。其中,Ti3C2Tx-N6的具有最低電勢(119.17 mV)和較小的Tafel斜率(61.81 mV dec-1),表明其更有利的HER動力學。Ti3C2Tx-N6具有最低的電荷轉移電阻(75 Ω),表明其快速的電荷傳輸動力學,這種現象是由于氮摻雜和層數的減少提高了MXene的電導率。所有Ti3C2Tx-Ny的Cdl值均大于原始Ti3C2Tx的Cdl值,Ti3C2Tx-N6的Cdl值最大,為1.58 mF cm-2。Ti3C2Tx-N6的ECSA的顯著增加歸因于NH3/Ar等離子體處理后MXene層數的減少,暴露了更多的活性位點。

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            圖4 DFT理論計算
            圖片來源:Chemical Engineering Journal
            通過DFT計算從理論上了解氮摻雜對MXene HER和OER催化性能的影響。圖4a顯示了Ti3C2Tx中具有三個可能的氮摻雜位點。氮摻雜Ti3C2Tx MXene的HER反應途徑是在過程中先發生水分解形成H*和-OH,并在堿性條件下生成氫氣(圖4b)。結果表明,FS和LS的?G分別為0.92 eV和2.78 eV。與原始的Ti3C2Tx(2.82 eV)相比,FS和LS的引入使水分子的解離更容易,并且FS可以更好地降低反應能壘。此外,不同的氮摻雜類型會影響電催化反應的速率控制步驟,SA的引入使速率控制步驟從Volmer反應變為Tafel反應。

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            圖5通過NH3/Ar等離子體處理獲得的氮摻雜脫層Ti3C2Tx MXene的機理圖
            圖片來源:Chemical Engineering Journal
            以上的實驗結果和理論計算用于提出獲得氮摻雜分層Ti3C2Tx的機理,如圖5所示。DBD等離子體處理過程中產生的電子溫度導致NH4HCO3熱分解為NH3,CO2和水蒸氣。由于這些氣體產生的瞬間高壓破壞了MXene層間的范德華力,促進多層Ti3C2Tx MXene快速分層。另外,等離子體產生高電子密度,具有足夠高的電子能量將Ar分解成Ar離子,轟擊了MXene表面并誘導了MXene表面形成更多的活性位點,含氮元素的亞穩態離子與MXene表面上的活性位點相互作用,實現了N摻雜。
            文章信息
            石河子大學CEJ:Plasma調控氮摻雜2D MXene作為高效析氫和析氧電催化劑
            Tunable Nitrogen-Doped Delaminated 2D MXene Obtained by NH3/Ar Plasma Treatment as Highly Efficient Hydrogen and Oxygen Evolution Reaction Electrocatalyst
            Xunxin Chen, Xingwu Zhai, Juan Hou, Hong Cao, Xuanyu Yue, Meishan Li, Long Chen, Zhiyong Liu, Guixian Ge, Xuhong Guo
            DOI: 10.1016/j.cej.2021.129832
            石河子大學CEJ:Plasma調控氮摻雜2D MXene作為高效析氫和析氧電催化劑
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