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            EES: 海水提鋰變成現實!

            EES: 海水提鋰變成現實!
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            研究背景

            EES: 海水提鋰變成現實!
            海水中的鋰含量比陸地上的鋰含量高得多,為滿足鋰電池需求的快速增長提供了幾乎無限的鋰資源。然而,從海水中提取鋰極具挑戰性,因為其濃度很低(~ 0.1–0.2 ppm),且富含雜質離子。
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            成果簡介

            EES: 海水提鋰變成現實!
            近日,沙特阿拉伯阿卜杜拉國王科技大學Zhiping Lai團隊以“Continuous Electrical Pumping Membrane Process for Seawater Lithium Mining”為題,在Energy & Environment Science上發表最新研究成果,創造性地采用了固態電解質膜,設計了連續的電驅動膜過程,成功地從紅海的海水樣品中富集鋰43000倍(即從0.21到9013.43 ppm),鋰/鎂選擇性>4500萬。從富集溶液中直接沉淀出純度為99.94%的磷酸鋰,可以滿足鋰電池工業應用的純度要求。此外,初步的經濟分析表明,當與氯堿工業結合時該工藝可以盈利。
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            研究亮點

            EES: 海水提鋰變成現實!
            1)提出了一種從海水中提取鋰的電驅動膜工藝;
            (2)薄而致密的玻璃型Li0.33La0.57TiO3 (LLTO)膜除了具有高鋰滲透率之外,還實現了鋰和其它干擾離子之間的有效分離;
            (3)與海水淡化相結合,該工藝具有極大的經濟效益。
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            圖文導讀

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            1. 鋰提取裝置
            用于本研究目的的電泵膜裝置如圖1a和1b所示。電池被分成三個室,即陰極室、進料室和陽極室。陰極和進料室由直徑約20mm、厚度約55 μm的致密玻璃型Li0.33La0.56TiO3(LLTO)膜隔開(圖1e)。
            LLTO是一種性能優異的固態鋰離子超導體。它的高鋰離子電導率和對其它離子的高選擇性,可以從它的晶體結構來解釋。LLTO具有鈣鈦礦型晶體結構,如圖1c所示。LLTO的晶格框架由相互連接的TiO6八面體組成,形成容納Li+和La3+的立方籠,大的La3+離子作為支撐柱來穩定晶體結構。La3+的高化合價引起富鑭層和貧鑭層沿c軸的交替排列,并在結構中產生大量空位,允許Li+嵌入。Li+從一個籠子到另一個籠子的傳輸,需要通過由四個相鄰的TiO6四面體限定的1.07?的正方形窗口。Li+(1.18?)的尺寸稍大,這需要框架稍微變形,以擴大窗口(圖1d)。海水中存在的其他離子(即鈉離子、鉀離子、鎂離子、鈣離子等)。)比鋰離子大得多,這需要大得多的變形,因此傳輸過程需要通過更高的能量勢壘。
            進料室和陽極室由陰離子交換膜(AEM)隔開,該膜僅允許陰離子的傳輸。陽極是標準Pt-Ru電極,但金屬銅中空纖維用作陰極(圖1f)。濃縮的H3PO4用作控制酸堿度的輔助溶液,由此CO2和H3PO4形成緩沖溶液,以保持陰極室的酸堿度在4.5和5.5之間,以保護LLTO膜免受堿性腐蝕。

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            圖1 連續電泵膜裝置。(a)三室電池的示意圖,用于從進料溶液向正極室連續富集鋰,并分別在正極和負極同時產生H2和Cl2;(b)濃縮裝置的照片;(c)LLTO的晶體結構;(d)鋰離子在LLTO晶格中的滲漏示意圖;(e)玻璃狀LLTO示意圖;(f)銅空心纖維正極的圖像。
            2. 鋰提取實驗
            隨后,演示了在5個階段中從真實海水中的富集鋰的過程,達到了約9000 ppm的水平。在第一階段,紅海水用作進料溶液,去離子水用作初始陰極溶液。在第二至第五階段,來自前一階段的富集鋰溶液被用作進料溶液和初始陰極溶液。表1列出了每個階段后海水中主要離子的濃度。除了鋰從海水水平(0.21 ppm)持續富集至約9000 ppm之外,所有其它離子濃度都顯著降低,并且在第二階段后幾乎保持不變。
            表1 當前海水和富鋰溶液中主要離子的濃度。

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            圖2a給出了隨著時間在每個階段記錄的電流,很明顯在初始階段急劇變化之后,電流保持相對穩定,這是由于離子在電極和膜上的吸附造成的。只有在第五階段,電流隨著時間的推移略有下降。根據圖2a中給出的數據,進一步繪制了穩態電流與鋰進料濃度的關系(圖2b)。如圖所示,在第2至第5階段,電流以近似成比例的方式隨著進料濃度增加而增加,但在第1階段特別低,從而表明通過膜的傳輸受到進料中可用鋰量的限制。
            圖2c顯示了在每一階段穿過膜的離子數量。從第1階段到第5階段,Li+的量增加,這證實了隨著進料濃度的增加,輸送速率增加。就其它離子而言,僅在第一階段有大量的鈉離子通過膜(即約300 ppm)。這是不可避免的,因為海水中鋰/鈉的比例非常低,以致于一些鈉離子可以與鋰離子競爭進入LLTO晶格。然而,在剩余階段中,所有干擾離子幾乎被完全阻擋。此外,所有階段的總法拉第效率接近100%(圖2d)。在第一階段,約47.06%的電能用于運輸鋰,而在剩余的階段中,約100%的電能用于鋰遷移。根據計算,因此,該工藝與海水脫鹽相結合,可極大地提高經濟可行性。

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            圖2 使用連續電泵膜裝置從海水中提取鋰。(a)每個階段的計時電流曲線;(b)不同階段穩態電流與鋰進料濃度的關系;(c)每一階段中通過膜的不同離子的量;(d)每個階段不同離子貢獻的法拉第效率。
            3. 鋰產物
            通過使用2.0 M氫氧化鈉溶液,將酸堿度調節至12.25,鋰可以容易地以Li3PO4的形式沉淀出來。通過離心分離沉淀物,用去離子水沖洗,然后在真空下干燥。收集到的白色粉末(圖3a)通過X射線粉末衍射(圖3b)光譜(XRD)進行表征,在沒有檢測到任何雜質信號的情況下,XRD圖案與Li3PO4 (PDF#25-1030)的標準卡片非常吻合。

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            圖3 從第5次富集溶液中沉淀出來的Li3PO4產物。(a)收集粉末的照片;(b)XRD圖。
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            結論

            EES: 海水提鋰變成現實!
            本文報告了一個連續電泵膜工藝的設計,成功地從紅海的海水樣品中富集了鋰。富集與常規沉淀方法的結合,使得該過程對可溶性離子的干擾不太敏感,能耗大大降低。成本分析表明,副產品的價值可以很好地克服能源成本。此外,該工藝具有進一步優化的潛力,并與海水淡化相結合,在能源-水聯合方案下創造創新的設計,將進一步提高工藝的盈利能力。因此,預計該方法將可確保未來能源使用的鋰供應。
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            文獻鏈接

            EES: 海水提鋰變成現實!
            Continuous Electrical Pumping Membrane Process for Seawater Lithium Mining (Energy&Environment Science, 2021, DOI: 10.1039/D1EE00354B)
            原文鏈接:
            https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2021/EE/D1EE00354B#!divAbstract
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