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            Nature Nanotechnology:不銹鋼絲布除了刷碗,還能用于高效膜蒸餾獲得淡水

            Nature Nanotechnology:不銹鋼絲布除了刷碗,還能用于高效膜蒸餾獲得淡水Nature Nanotechnology:不銹鋼絲布除了刷碗,還能用于高效膜蒸餾獲得淡水

            Nature Nanotechnology:不銹鋼絲布除了刷碗,還能用于高效膜蒸餾獲得淡水

            研究背景

            Nature Nanotechnology:不銹鋼絲布除了刷碗,還能用于高效膜蒸餾獲得淡水

            淡水資源的重要性,對人類來說不言而喻。除了保護寶貴的淡水資源不受工業廢水和鹵水的污染外,脫鹽在利用咸水資源方面發揮著重要作用。傳統的熱脫鹽方法,如多效蒸餾(MED)和多級閃蒸(MSF),能夠對鹵水進行脫鹽或濃縮處理,該方法甚至能突破反向滲透(RO)的鹽度限制,但需要復雜的基礎設備和偏高的資金成本。

            膜蒸餾(MD)是一種膜參與的熱過程。在MD中,疏水多孔膜將加熱的鹽水進料流和冷卻的滲透流分離。進料流和滲透流之間的溫差在水蒸氣的部分蒸汽壓力下產生一個梯度,推動其在膜上的傳輸。通過膜擴散后,水蒸氣在滲透側凝結,產生純水。然而,其固有的缺陷導致了非常低的熱效率。

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            圖1 在電熱SHMD中,六方氮化硼作為SSWC的多功能涂層。

            a) 膜-鹽水界面的直接表面加熱保持了沿膜長度的跨膜溫度梯度,逆轉了進料側的溫度極化。

            b) 有限差分熱質傳遞模型表明,在SHMD膜模塊中,隨著表面熱量輸入和標準化膜面積的增加,平均水通量顯著且持續增加;右:水采收率;MF,in,進料流質量流量;Am膜面積。

            c) 金屬網結構使有效的焦耳加熱和熱量的空間分布,與hBN-SSWC核殼結構允許有效的熱交換,同時阻止任何電荷遷移傳質過程。

            有研究提出,在膜-溶液界面直接加熱進料流,能突破這些限制(圖1a)。但種種研究表明,無論怎樣調整脫鹽系統,都存在電化學腐蝕。而電熱鍍膜要成為實際脫鹽技術的一部分,必須具備以下條件:(1)耐蝕性好;(2)導電性高;(3)導熱性高;(4)與周圍鹽水絕緣良好;(5)孔隙率高。

            六方氮化硼(hBN)是一種范德瓦爾斯層狀材料,單層氮化硼具有與石墨烯非常相似的晶格結構。它具有許多理想的性能,包括可調厚度、超濾飽和表面、絕緣帶隙大、介電常數高、優異的導熱性、抗強酸和強堿的化學穩定性以及高滲透。因此,hBN已被證明是一種很有前途的鈍化涂層,可用于惡劣環境下的化學活性基底。更重要的是,與其他保護性涂層材料如石墨烯、聚合物和原子層沉積涂層相比,hBN的電絕緣性和高導熱性與它對電子、鹽離子、氣體和水分子的不滲透性結合在一起(圖1c),尤其吸引人,因為它在允許快速熱傳遞的同時提供了完美的化學和電屏障。

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            成果簡介

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            在此,來自美國萊斯大學的Pulickel M. Ajayan、Jun Lou、李麒麟等人,報道了高質量hBN納米涂層在不銹鋼絲布(SSWC)表面(hBN-SSWC)的生長,及其作為可伸縮電熱加熱材料在表面加熱膜蒸餾中的應用。

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            成果亮點

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            1. 新型hBN-SSWC具有優良的透汽性、導熱性、電絕緣和防腐性能,這些性能對于長期的表面加熱膜蒸餾性能至關重要,特別是在高鹽溶液中。

            2. 將hBN-SSWC負載到商業濾膜上,并提供一個家用交流電頻率,研究者證明了hBN-SSWC能夠實現超高功率密度(50 kW m?2)的淡化咸水環境解決方案,具有非常高的水通量(吞吐量),單次水回收和熱利用效率,同時保持穩定的極佳材料。

            3. 同時,研究者還演示了hBN-SSWC在可伸縮和緊湊的螺旋纏繞電熱膜蒸餾模塊中的卓越性能。

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            圖文解讀

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            2 SSWC上高質量hBN納米涂層的生長

            a) hBN-SSWC的SEM圖像;插圖展示了原始的鍍有hbN涂層的小型海洋生物保護區的照片。

            b)hBN-SSWC的拉曼光譜。

            c)hBN-SSWC的B 1s (188.9 eV)和N 1s (396.4 eV)的XPS譜。

            d)不同放大率下hBN-SSWC的截面TEM圖像。

            e)層間間距為~3.6 ?hBN層的原子級高分辨TEM。

            f)hBN-SSWC高角度環形暗場成像(HAADF)和基本截面視圖。

            g)在- 20-20V的測試電壓下,hBN納米涂層在交叉方向具有優良的電荷絕緣性能。

            h)不同鹽濃度下,hBN-SSWC的電化學阻抗譜數據。

            在SSWC上生長高品質hBN。使用傳統的低壓化學氣相沉積方法在400網格數的SSWC上直接生長hBN納米涂層(圖2a)。hBN生長后,SSWC變為深褐色,并保持其多孔結構和良好的柔韌性。拉曼光譜(圖2b)顯示了一個位于1366 cm?1的強而窄的峰,其最大值一半處的全寬(半寬)為23 cm?1,表明hBN的結晶度很高。XPS(圖2c)顯示了突出的N 1s和B 1s峰,用單高斯分布很好地擬合,峰中心分別位于396.4 eV和188.9 eV。這些峰以及化學計量原子比(B:N = 50:50)表明,hBN涂層是高質量的,沒有元素摻雜。透射電子顯微鏡(TEM)圖像(圖2d)證實了生長后的hBN的層狀結構,在觀察區域的厚度為80-100 nm。原子分辨TEM(圖2e)顯示hBN呈層狀結構,層間間距為~3.6 ?,晶格常數為~2.3 ?。能量色散光譜圖(圖2f)顯示了在整個hBN層中B和N元素分布均勻,hBN層與SS基底之間有清晰的界面。

            通過施加直流電壓(圖2g)表征了hBN納米涂層的電導率。在應用特區電壓?20-20 V之間時,它顯示阻力大于3×1012 Ω之間(圖2 g的插圖),允許hbN涂層SSWC的高功率輸入應用。電化學阻抗譜數據表明,hBN-SSWC的阻抗在大范圍鹽濃度(圖2h)和pH值的溶液條件下均保持不變。

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            3 hBN-SSWC支持SHMD的高能輸入

            a) 電熱SHMD實驗系統原理圖。

            b) 目前生產的原始SSWC和hbn涂層SSWC。

            c) 不同功率密度下的膜通量;插圖顯示了通量與能量強度(EI)的非線性關系。

            d) 進料出水鹽濃度和滲透hBN-SSWC SHMD。

            e) hBN-SSWC SHMD的HUEsp和進料回收。

            f) hBN-SSWC SHMD的通量和HUEsp與文獻資料的比較。

            由hBN-SSWC焦耳加熱實現的SHMD。高質量的hBN納米涂層(圖2a-f)及其防護屏障功能(圖2g,h)表明hBN-SWWC可用于高效電熱SHMD。通過將原始或有hbN涂層的SSWC附著在一個定制的SHMD電池的進料室PVDF膜的頂部,研究者在不同輸入功率密度(1-50 kW m-2)下,在單次操作模式下對高鹽水進行脫鹽(100 g l-1 NaCl)(圖3a)。對當前生產(圖3b)、膜通量(圖3c)、出水鹽濃度(圖3d)以及進料和滲透液的進水和出水溫度進行了監測。當輸入功率密度從1增加到50 kW m-2時,膜通量從0.32±0.03非線性地增加到42.7±0.8 kg m-2 h-1,但始終保持99.9%的鹽排斥率。常規MD中,通量為>30 kg m-2 h-1,跨膜溫差(T)為30-50℃,而?T隨膜長減小,實現大型膜組件的高溫溫差是工藝規模擴大的主要挑戰。該研究在,進料流溫度?T,局部膜通量隨膜模塊長度增加(圖1a,b)。因此,模塊的平均膜通量隨著模塊長度的增加而增加。在50 kW m?2時,高膜通量產生了高度濃縮的鹽水(302.9 g l?1),相當于67.0%的單次水采收率。

            先前報道的SHMD研究,無論是光熱還是電熱,都能獲得更高的單程熱利用效率(HUEsp),但在低輸入能量強度下,通量是有限的(圖3f等)。hBN-SSWC的高導電性和優異的保護性能,使其能夠進行高能輸入(50 kW m?2),從而實現HUEsp和流量值分別為56.8%和42.7 kg m?2 h?1;圖3e,f),比傳統的MD或以前報道的SHMD高得多。

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            4 SSWC在SHMD的涂層使其長期運行

            a-b) 在功率輸入為40kW m?2的條件下,100小時內的膜通量、進料回收率(a)和當前產量(b)。

            c) 在操作前(左)和操作后(右)100小時1366 cm?1處的拉曼強度圖,顯示出具有粘性的、均勻的涂層。

            d) 操作后hBN-SSWC的XPS深度剖面(左),元素深度比及1s和N 1s結合能(右)。

            e) hBN-SSWC在100g L?1 NaCl溶液中操作前后的Tafel曲線。

            hBN-SSWC在SHMD運行中的穩定性。通過在恒功率輸入密度為40 kW m?2和不同進料流量(1,0.5和0.17 ml min?1)下運行SHMD系統100小時,hBN-SSWC的長期穩定性得到了評估。從通量(圖4a)、進料回收率和滲透液質量(鹽濃度~5 mg L-1)來看,在所有操作條件下,性能都非常穩定。在所有進料流量下,當前產量也穩定在0.89±0.03 A,表明進料流量或鹽水濃度的影響可以忽略不計(圖4b)。實驗100 h后hBN-SSWC的拉曼映射(圖4c)和XPS表征(圖4d)顯示hBN納米涂層無明顯變化。Tafel測試進一步證實了hBN-SSWC在SHMD實驗前后的變化可以忽略不計(圖4e),說明hBN納米涂層沒有降解或損傷。

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            5 放大hBN-SSWC制備及其在新型螺旋纏繞電熱SHMD中的應用。

            a) 長85厘米,寬2厘米的大hBN-SSWC的合成。

            b) 新型螺旋纏繞電熱SHMD原理圖。

            c) 螺旋形電熱SHMD制造過程的照片。FI、PI、FO、PO分別為進料(F)和滲透(P)的進口(I)和出口(O), d為反應器的直徑。

            d) 在不同的進料濃度和功率輸入強度下的HUEsp和進料回收率。

            e)比較RO、MSF、MED、MVC和本研究數據在吞吐量和給水鹽濃度方面的差異。

            新型的螺旋電熱SHMD中放大的hBN-SSWC。SSWC的柔韌性和多孔結構有利于hBN涂層在普通管式爐中大規模生長。在該研究中,hBN-SSWC樣品為2 cm×85 cm,在4.6 cm管徑的爐中制備(圖5a)。進料流在兩個膜片之間形成的通道中流動,而冷滲透流在“袋”外面流動(圖5b,c)。與板框結構(圖3a)相比,螺旋纏繞模塊具有更高的膜填充密度(676 m2 -3),因此大大降低了給定膜面積的系統占用面積。在輸入36.5 kW m2功率時,體積能量強度達到23.2 kW L1,對100 g L1 NaCl進行脫鹽產生了42.4 kg m2 h1通量,與40 kW m2 (33.8 kg m2 h1)時的平板-框架結構相比,提高了30.7%。同樣,反應器的HUEsp從56.8%增加到(圖3f)到79.1%(圖5d等)。

            當使用輸入功率為36.5 kW m?2淡化100 g L?1氯化鈉溶液時,螺旋纏繞的高存儲密度和反應器HUEsp模塊,得到了非常高的吞吐量(單位體積產生的清潔水反應堆體積單位時間)的27.0 L L?1 h?1(圖5e)。

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            研究者在SSWC上成功地生長了高質量的hBN納米涂層,使其成為SHMD中高效穩定的焦耳加熱器。hBN涂層作為高鹽水和SSWC之間的質量和電荷交換的良好屏障,同時允許有效的傳熱。當與SHMD中的商用PVDF膜相結合時,hBN-SSWC能夠通過家庭頻率(50 Hz)的電源實現高鹽水的高性能脫鹽,同時產生非常高的模塊規模的水通量、單次水回收、反應器熱利用效率和接近飽和的鹽水。在長期運行中,hBN-SSWC也表現出極佳的穩定性,沒有觀察到的(電)化學降解或刮擦hBN-SSWC。

            在本研究中,材料與系統設計的協同結合證明了納米材料的獨特性能——當戰略性地整合到一個過程中時——可用于解決具有高度挑戰性的工程問題,并克服傳統技術的局限性。

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            原文信息

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            Zuo, K., Wang, W., Deshmukh, A. et al. Multifunctional nanocoated membranes for high-rate electrothermal desalination of hypersaline waters. Nat. Nanotechnol.(2020). https://doi.org/10.1038/s41565-020-00777-0

            原文鏈接:

            https://www.nature.com/articles/s41565-020-00777-0#citeas

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