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            大神Edward H. Sargent再出精品:高效、超穩定有機/CQD雜化TSCs

            大神Edward H. Sargent再出精品:高效、超穩定有機/CQD雜化TSCs

            大神Edward H. Sargent再出精品:高效、超穩定有機/CQD雜化TSCs

            01

            研究背景

            體量子點太陽能電池(CQD-SCs)因其溶液可加工性、環境穩定性和帶隙可調等優點而備受關注。在器件結構和表面鈍化方面的研究使功率轉換效率(PCE)達到13.8%。然而,CQD‐SCs仍存在低開路電壓(VOC)和近紅外(NIR)區域吸收相對較弱的問題。目前,解決前述問題的一種方法是建立串聯設備體系結構。通過使用互聯層(ICL)將前后亞單元連續連接,可提高VOC值。此外,串聯太陽能電池(TSCs)與其他光活性層結合可以補充CQD吸收,使近紅外區域(650-900 nm)的外部量子效率(EQE)損失最小化。

            少數幾個研究組最近報道了各種基于CQD的雜化串聯太陽能電池(TSCs)。然而,先前報道的雜化TSCs在改善PCE方面有局限性。就CQD/CQD‐基TSCs而言,CQD固有的低VOC限制了PCE。此外,對于CQD/鈣鈦礦基的雜化TSCs,由于鈣鈦礦層和CQD層之間有大量的吸收重疊,很難增加JSC。由于有機太陽能電池具有高揮發性和強吸收性,CQD/有機雜化電池被認為是一種很有前途的組合。在傳統的設備配置中,有機后電池接收來自CQD前電池的近紅外(NIR)光。然而,CQD前電池與有機后電池相比帶隙更小,導致了有機后電池中的光電流損失。因此,有必要為由有機前電池和CQD后電池組成的反向結構作出改變。

            02

            成果簡介

            在此,來自韓國浦項科技大學的Taiho Park和加拿大多倫多大學的Edward H. Sargent等人,通過采用多緩沖層和雙近紅外(NIR)吸收器,設計了一種策略性光學結構以克服雜化TSCs先前的性能限制。

            03

            成果亮點

            1. 這里,研究者采用多緩沖層解決CQD溶劑穿透底層有機層的問題。此外,通過使用補充CQD吸收的雙近紅外有機吸收劑,單片TSCs的匹配電流顯著提高到15.2 mA cm?2。

            2. 與此同時,研究者制得的雜化電池的功率轉換效率(PCE)高達13.7%,比相應的單結電池要高,是目前報道的基于CQD的雜化電池的最高效率。

            04

            圖文解讀

            大神Edward H. Sargent再出精品:高效、超穩定有機/CQD雜化TSCs

            圖1 (a-b) 裝置(a)和近紅外吸收器(b)的原理圖。(c-d) 研究者的結果與文獻中報道的基于‐PbSCQD雜化TSCs的代表性PCE (c)和JSC (d)的數值比較。

            裝置構造與性能。在這里,研究者通過使用由濺射ZnO(s-ZnO)/ZnO納米顆粒(ZnO NPs)組成的堆疊結構,成功地改變了反向結構以防止BTA穿透OPV層(圖1a)。通過引入s‐ZnO/ZnO NPs堆疊層,有機前電池在CQD后電池制造后仍保持其特性。對于有機前電池,研究者使用了常用的介質帶隙(Eg)聚合物供體(PTB7-Th)和超Eg非富勒烯受體(IEICO-4F)(圖1b),有效地進行吸光,而CQD后電池顯示了低的吸收系數。改進的反向結構使其短路電流密度(JSC)達到15.2 mA cm2,是CQDTSCs中最高的,同時PCE高達13.7%(圖1c, d)。此外,在沒有封裝的環境空氣儲存3000小時后,雜化TSC保留了初始PCE的84.4%。PbS-CQD薄膜在短波長可見范圍(≤600 nm)和對應于PbS CQD激子峰(≈1000 nm)有較強的吸收,但在紅色和近紅外區域(600 – 950 nm)吸收較弱。相比之下,PTB7‐Th:IEICO‐4F薄膜的特點是在可見區域的吸光度相對較低(≤600 nm),而在紅色和近紅外光譜區域的吸光度較高(600-950 nm)。

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            (a-f)依次為有機/CQD(a-c)和有機/CQD/有機(d-f)體系的串聯構型、厚度依賴性和吸收光譜。

            厚度依賴性和吸收譜。為了確定最高效的有機/PbS CQD雜化串聯結構,研究者進行了轉換矩陣法(TMF)測試(圖2)。研究組分別使用PTB7‐Th:IEICO‐4F和CQD作為前電池和后電池構建了反向結構(圖2a),并根據每層的厚度計算匹配電流(圖2b)。觀察到匹配電流隨著后電池厚度的增加增加;而它隨著前單元厚度的增加減小。前電池和后電池厚度分別為70和450 nm時,匹配電流最大。

            隨后,研究者計算了不同波長下每個亞單元的吸收貢獻(圖2c)。有機前電池對700-950 nm的吸收有顯著貢獻,而CQD后電池主要吸收可見光IR光。雖然每個亞單元在吸收上都有了很好的補償,但是750~1100 nm的平均吸收仍然小于85.0%。為此,研究者在CQD層的頂部增加了PTB7‐Th:IEICO‐4F層,以生成雙近紅外吸收平臺(圖2d)。同樣,研究了該結構下各亞單元厚度的匹配電流(圖2e)。在最佳厚度條件下,新器件結構的匹配電流為16 mA cm?2,比硫醇處理的CQD HTL (14 mA cm?2)高出14.0%。依賴于波長的吸收貢獻清楚地顯示了增強的起源(圖2f)。分析發現,雙吸收器協同收集近紅外光子,因此,在750~1100nm之間將平均吸收提高到90.0%。這允許將前電池的厚度從70增加到90 nm(CQD后電池的厚度為450 nm),從而獲得更高的匹配電流。

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            3 (a-b) ACN (a)和BTA (b)漂洗前后MoO3/薄膜Au ICL的溶劑相容性試驗。(c-d) MoO3/薄膜Au/s‐ZnO ICL (c)和MoO3/薄膜Au/s‐ZnO/ZnO NPs ICL (d)分別在BTA沖洗前后的溶劑相容性試驗。

            驗證ACN和BTA在使用最先進的PbS CQD-SCs時是否會破壞底層有機層,研究者進行了溶劑相容性測試。通過直接將ACN和BTA沉積在ICL所覆蓋的有機層上發現BTA溶解了有機層,而CAN沒有(圖3a,b)。引入s‐ZnO(≈55nm)中間層并沒阻止BTA對有機層的破壞(圖3c)。在此研究者認為,≈55nm的厚度不足以完全阻擋溶劑的滲透,然而由于s‐ZnO固有的高電阻,使用較厚的s‐ZnO顯著降低了JSC和FF。同時發現,雙層s‐ZnO(≈55nm)/ZnO NPs(≈150nm)的堆疊結構有效地阻止了BTA穿透至有機層(圖3d)。在此,s‐ZnO層(薄,但保形結構)和ZnO NP層(厚,但多孔結構)的結合阻止了BTA的穿透。

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            (a) 雜化串聯結構的橫截面SEM圖像。(b-c)在雜化TSC中分別以IEICO‐4F‐為基礎的電池和以PbS‐CQD‐為基礎的電池典型的PTB7‐Th前J-V曲線(b)和EQE光譜(c)。(c)無封裝的有機/PbS CQD雜化TSC的空氣存儲穩定性。

            化性能的比較和穩定性。研究者使用該ICL,根據理論計算確定的各光活性層的最佳厚度,優化了PbS‐CQD‐基復合TSC的性能?;赑bS‐CQD‐的雜化TSC與總體計算的雜化串聯結構完全匹配,如圖4a所示。在雜化TSC制造之前,還制造了單-結電池(SJCs)以驗證每個SJC如何運行的?;?/span>有機和PbS CQD的單個SJCs的配置分別為ITO/ZnO溶膠-凝膠/PTB7‐Th:IEICO‐4F/MoO3/Ag和ITO/s‐ZnO/ZnO NPs/PbS CQD/PTB7‐Th:IEICO‐4F/MoO3/Ag。各光活性層SJCs的光伏性能如圖4b和表1所示?;?有機SJC的PCE為11.3%,VOC為0.71 V, JSC為21.7 mA cm?2,FF為73.6%。與之前報道的最好的基于-PTB7 Th:IEICO 4F (150 nm)SJC相比,有機基SJC表現出較低的JSC。而基于-PbS‐CQD的SJC的PCE為11.4%,VOC為0.65 V, JSC為28.6 mA cm?2,FF為61.4%。通過以上結果,研究者確認s‐ZnO/ZnO NPs堆疊結構引入,可以防止BTA溶劑的滲透。

            表1 基于PTB7-Th:IEICO-4F和基于PbS-CQD的SJCs和雜化TSCs的光電性能有源層厚度的關系。

            大神Edward H. Sargent再出精品:高效、超穩定有機/CQD雜化TSCs

            根據每個亞單元的厚度,有機層的電流密度-電壓范圍為80-100 nm, CQD層為400-500 nm,得到了雜化TSCs的電流密度-電壓(J –V)曲線(表1)。當CQD層厚度為400nm時,有機層厚度為90nm時器件性能達到最大。當有機層厚度為90nm時,JSC隨著CQD層厚度的增加而提高,直到450nm。優化后的雜化TSC的VOC為1.34 V, FF為67.4%,最高的JSC為15.2 mA cm?1,在之前報道的單片PbS‐CQD的雜化TSCs相比,PCE達到目前最高的13.7%。

            了確定雜化TSC中亞細胞的集成JSC值,研究者采用兩個激發光源測量了外部量子效率(EQE)光譜(圖4c)。與PbS CQD后電池以PbS‐EDT作為HTL的串聯裝置相比,雜化TSC中前電池(15.2 mA cm?1)和后電池(15.7 mA cm?1)的集成JSC值更高。這些結果表明,在PbS CQD層吸收較弱的600-900 nm區域,通過互補吸收可以獲得高匹配電流。除此之外,研究者測量了未封裝的雜化TSCs在環境空氣存儲中的穩定性(圖4d)。該裝置在500小時后保留了初始PCE的98.0%,3000小時后保留了83.0%。特別是VOCJSC值不變,說明光活性層保持穩定。

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            小  結

            研究者通過引入雙近紅外吸收裝置,展示了一種高效和長期穩定的有機/CQD雜化TSCs。首先,利用s‐ZnO/ZnO NPs堆疊結構成功地設計了ICL,有效防止底層有機層的化學降解。通過光學模擬和實驗,采用雙近紅外吸收組合體來增加雜化TSCs的匹配電流。因此,在與之前報道的基于單片PbS CQD的雜化TSCs比較得知,研究者獲得了最高的PCE,為13.7%,JSC值為15.2 mA cm1。此外,未封裝的雜化TSC在環境空氣儲存3000小時后保留了初始PCE的84.4%。因此,該研究有望為單片有機/CQD雜化TSCs的高性能提供一種新的策略方法。

            06

            原文信息

            Monolithic Organic/Colloidal Quantum Dot Hybrid Tandem Solar Cells via Buffer Engineering. (Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202004657)

            原文鏈接:

            https://doi.org/10.1002/adma.202004657

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