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            2020深圳石墨烯國際云論壇嘉賓-南京大學高力波教授課題組工作精選匯總

            2020深圳石墨烯國際云論壇嘉賓-南京大學高力波教授課題組工作精選匯總

                   以石墨烯為代表的各種二維材料,由于具有不同于塊體材料的特殊力、熱、光、電、磁等物理性能,在多個學科領域中掀起了研究熱潮。然而,二維材料制備技術的發展仍然是限制其是否能夠真正應用的關鍵。二維材料薄膜中的晶界、位錯、拓撲缺陷以及環境不穩定性嚴重影響其高質量物理性能的發揮,阻礙深入的物性研究和后續的產業應用。南京大學高力波教授課題組長期致力于通過化學氣相沉積方法,可控制備大面積、高質量的二維材料薄膜,并對其進行物性研究和器件應用等。近年來,該課題組取得了如下代表性成果:

            1. Nature:質子輔助生長超平整石墨烯薄膜

            通過化學氣相沉積法生長的石墨烯薄膜具有不尋常的物理和化學性質,為諸如柔性電子器件和高頻晶體管之類的應用提供了希望。然而,由于與襯底的牢固結合,在生長過程中總是會形成褶皺,這些褶皺限制了薄膜的大面積均勻性,極大地影響了石墨烯的最終應用效果。為解決這一問題,南京大學物理學院高力波教授課題組開發了一種質子輔助的化學氣相沉積方法來生長無褶皺的超平整石墨烯薄膜。通過質子的滲透和復合形成氫,可以減少傳統石墨烯化學氣相沉積過程中形成的褶皺。由于范德華相互作用的解耦以及與生長表面的距離增加,有些褶皺會完全消失。生長出的超平整石墨烯的電子能帶結構表現出V形狄拉克錐以及原子平面內或整個原子臺階上的線性色散關系,證實了與襯底的去耦合作用。同時,石墨烯薄膜的超平整特性使得在濕法轉移后,保持清潔的表面。即使在室溫下,線寬為100微米的器件中也會出現強大的量子霍爾效應。通過質子輔助化學氣相沉積法生長的石墨烯薄膜在很大程度上保留了其固有性能,為二維材料的大面積可控制備提供了新的解決方案。

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            文章信息:Proton-assisted growth of ultra-flat graphene films (Nature, 2020, 577, 204-208)

            文章鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-019-1870-3

            2. Nat. Mater.:可控生長環境穩定型二維過渡金屬硒化物薄膜

            二維過渡金屬硒化物(TMSs)具有優異的物理性質。然而,許多已經制備出來TMSs具有環境不穩定性并且樣品尺寸受限,這極大地阻礙了它們在高性能電學器件中的廣泛應用。為了解決環境穩定性難題,南京大學物理學院高力波教授課題組通過實驗觀察和理論預測,發現這些樣品在大氣環境下的不穩定性主要起源于二維材料中存在的氧鍵和原子空位。在此認識基礎上,提出了新的兩步氣相沉積法,即先通過物理氣相沉積法制備無氧的超薄過渡金屬薄膜,再利用化學氣相沉積法進行硒化生長,最終得到厚度尺寸可控、質量優良的無氧鍵和無原子空位的TMS薄膜。所生長的NbSe2薄膜的超導電性可與從塊材剝離的薄片相媲美,并且在經過各種苛刻處理后表現出了極佳的環境穩定性,這是由于在整個生長過程中不存在氧所致。這樣的環境穩定性可以大大簡化器件應用的制備過程,并且在開發基于TMS的器件時應具有基礎和技術意義。

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            文章信息:Growth of environmentally stable transition metal selenide films (Nat. Mater., 2019, 18, 602-607)

            文章鏈接:https://www.nature.com/articles/s41563-019-0321-8

            3. npj 2D Mater. Appl.:高度可拉伸的石墨烯納米帶彈簧

            石墨烯納米帶是用作高導電性,柔性和透明互連或納米電子有源溝道的理想候選者。然而,將窄的石墨烯納米帶圖案化到<100 nm的寬度通常需要效率低下的微/納米制造工藝,這對于大面積或柔性電子和傳感應用而言很難實現。有鑒于此,南京大學物理學院高力波教授及合作者開發了一種精確且可擴展的納米線光刻技術,能夠可靠地批量制備具有可編程幾何形狀且寬度低至~50 nm的超長石墨烯納米帶陣列。通過使用超長硅納米線作為掩膜,在少層石墨烯薄片上對有序的石墨烯納米帶進行構圖。更重要的是,預先設計石墨烯納米帶的幾何形狀并將其設計成彈性二維彈簧,可以實現>30%的出色拉伸性,同時進行穩定且可重復的電子輸運。這種簡便且可擴展的納米線光刻技術具有巨大的潛力,可以建立通用且有效的策略以批量圖案化或集成各種二維材料,作為新興柔性電子應用的有源溝道和互連。

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            文章信息:Highly stretchable graphene nanoribbon springs by programmable nanowire lithography (npj 2D Mater. Appl., 2019, 3, 23)

            文章鏈接:https://www.nature.com/articles/s41699-019-0105-7

            4. ACS Nano:通過晶界增強石墨烯的強度

            從器件應用的角度來看,迫切需要石墨烯的極高機械強度。然而,通過化學氣相沉積方法制備的石墨烯薄膜不可避免的多晶性質會導致機械性能的顯著波動。盡管已經廣泛研究了原子缺陷或晶界(GBs)對機械強度的影響,并且已進行了一些改進以增強石墨烯的剛度,但仍會出現脆性以及斷裂強度顯著降低的問題。有鑒于此,南京大學物理學院高力波教授課題組報道了對具有可控晶界密度和分布的CVD石墨烯薄膜的彈性模量和斷裂強度的系統研究。研究發現,通過大幅增加晶界的密度而不會在內部形成三重結,石墨烯薄膜會變得更加堅固。平均晶粒尺寸為20 nm時,可以實現2D楊氏模量為436 N/m(       ~1.3 TPa)和2D斷裂強度為43 N/m(~128 GPa)的綜合性能。這些晶界的機械研究為通過晶界結構工程獲得2D材料的最佳機械性能提供了指導。

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            文章信息:Enhancing the Strength of Graphene by a Denser Grain Boundary (ACS Nano, 2018, 12, 4529-4535)

            文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b00869

            5. 2017年獲得國家自然科學獎二等獎

            2017年,中科院金屬所完成的“高質量石墨烯材料的制備與應用基礎研究”項目獲得國家自然科學獎二等獎,主要完成人為任文才,成會明,陳宗平,吳忠帥,高力波。該項目自2007年起深入系統地開展了化學氣相沉積(CVD)法和化學氧化剝離法制備高質量石墨烯材料及其在儲能、光電和復合材料領域應用的基礎研究,取得了多項原創性成果:提出了以多孔金屬為生長基體的模板導向CVD方法,制備出高導電、柔性的石墨烯三維網絡結構材料,并研制出基于該材料的高性能彈性導體和輕質高效的柔性電磁屏蔽材料,拓展了石墨烯的物性和應用。揭示了石墨烯邊界依賴的生長動力學,率先制備出毫米級高質量單晶石墨烯,發明了普適的電化學氣體鼓泡無損轉移方法,為石墨烯在光/電子器件中的應用奠定了基礎。結合石墨烯和高容量金屬氧化物的結構性能特點,提出將兩者復合的思路,制備出鋰離子電池和超級電容器用高性能石墨烯錨固金屬氧化物納米顆粒復合電極材料,發現并闡明了兩者之間的協同儲能效應。提出了氫電弧快速加熱膨脹解理與還原方法和高效、無損的氫碘酸還原方法,顯著提高了還原氧化石墨烯材料的導電性,為石墨烯的規模制備和應用研究奠定了基礎。

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            6. Nature:晶圓級石墨烯薄膜的面對面轉移

            自從實驗發現以來,石墨烯已經引起了全世界的關注,但是在SiO2/Si晶圓上制備大面積連續石墨烯薄膜,沒有與生長相關的形態缺陷或轉移引起的裂紋和褶皺,仍然是一個艱巨的挑戰。由于與工業級卷對卷技術的兼容性,通過化學氣相沉積在Cu箔上生長石墨烯已成為一項強大的技術。但是,銅箔的多晶性質和微觀粗糙度意味著這種卷對卷轉移的薄膜存在裂紋和褶皺。需要高保真轉移或在任意襯底上直接生長高質量石墨烯薄膜,以實現在光子學或電子學中的廣泛應用。為了解決這一難題,高力波博士等開發了一種晶圓級石墨烯薄膜的面對面轉移方法,這是迄今為止在一個晶圓上完成生長和轉移步驟的唯一已知方法。這種自發轉移方法依賴于在蝕刻金屬催化劑期間石墨烯薄膜與下面襯底之間新生的氣泡和毛細管橋。與之前報道的濕法或干法轉移結果相反,無需手動進行面對面轉移,并且可以與任何尺寸和形狀的襯底兼容,與傳統的轉移方法相比,該方法還具有轉移缺陷密度大大降低的優點。最重要的是,石墨烯在底層襯底上的直接生長和自發附著適合半導體生產線中的批量處理,因此將加快石墨烯的實際技術應用。

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            文章信息:Face-to-face transfer of wafer-scale graphene films (Nature, 2014, 505, 190-194)

            文章鏈接:https://www.nature.com/articles/nature12763

            7. Nat. Commun.:毫米級單晶晶粒石墨烯的重復生長和鼓泡轉移

            由于石墨烯晶粒之間的晶界會顯著降低其質量和性能,因此迫切需要大面積單晶石墨烯,對于石墨烯在電子產品中的應用至關重要。為了解決這一難題,高力波博士等報道了通過常壓化學氣相沉積方法,在Pt上實現了毫米級六角形單晶石墨烯和石墨烯薄膜的生長。利用鼓泡方法,可以將這些單層石墨烯晶粒和石墨烯薄膜轉移到任意襯底上,對石墨烯和Pt襯底都沒有損傷。Pt襯底還可重復用于石墨烯生長。石墨烯表現出高晶體質量,最低褶皺高度為0.8 nm,在環境條件下的載流子遷移率大于7,100 cm2 V-1 s-1。在Pt襯底上,大單晶晶粒石墨烯的可重復生長及其無損轉移有望實現各種應用。

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            文章信息:Repeated growth and bubbling transfer of graphene with millimetre-size single-crystal grains using platinum (Nat. Commun., 2012, 3, 699)

            文章鏈接:https://www.nature.com/articles/ncomms1702

            團隊介紹

            高力波老師,現任南京大學物理學院教授,2014年入選海外高層次青年人才,2016年入選江蘇省雙創人才。2006年本科畢業于大連理工大學材料系;2011年博士畢業于中國科學院金屬研究所,師從成會明院士;2011年9月-2015年4月,在新加坡國立大學石墨烯研究中心從事博士后研究,合作導師Loh Kian Ping。高力波博士一直從事石墨烯與其他二維材料的相關研究,主要為材料制備的新方法研究。曾以第一作者和通訊作者身份,在國內外發表Nature正刊、Nature Communications、JACS、ACS Nano等多篇論文,并且同時參與發表多篇Nature Materials,Nature Communications等文章,迄今共發表SCI收錄論文36篇,引用超過9000余次。擔任過包括Nature Materials、Nature Nanotechnology、ACS Nano、Carbon、Chemistry of Materials、Advanced Functional Materials等在內多個雜志的審稿人。

            高力波老師課題組主頁:https://cvd.nju.edu.cn/


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