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            鋰金屬電池低溫穩定運行?銅箔界面修飾搞定!

            鋰金屬電池低溫穩定運行?銅箔界面修飾搞定!

            鋰金屬電池低溫穩定運行?銅箔界面修飾搞定!

            鋰金屬電池低溫穩定運行?銅箔界面修飾搞定!

            【基本信息】

            1.??? 作者信息:美國賓夕法尼亞州立大學(The Pennsylvania State University)高悅博士(一作)、王東海教授(通訊)等

            2.??? 研究主題:電化學儲能-電池-鋰金屬負極

            3.??? 發表時間:2020年6月22日上線

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            鋰金屬電池低溫穩定運行?銅箔界面修飾搞定!

            【背景】

            能在低溫(如0到-15 °C)下正常工作的電池對于電子技術的廣泛應用至關重要。在追求電池更高能量密度的當下,備受矚目的鋰金屬電池自然成為低溫高能量密度電池的候選者。然而,鋰金屬電池本就不穩定的缺點在低溫下“雪上加霜”。這是因為低溫改變了受動力學控制的界面反應路徑,導致所形成的固態電解質界面膜(SEI)結晶性高、對鋰金屬表面的鈍化效果減弱,難以抑制鋰枝晶生長。

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            【工作要點】

            本文報道了一種在銅箔集流體上覆蓋一層1,3-苯二磺酰氟(EAM)單分子膜實現鋰金屬電池在低溫下穩定循環的方法(圖1)。EAM在鋰金屬沉積的過程中會原位產生LiF,在SEI中形成一層富LiF的內膜。這層內膜促進形成了具有內結晶-外無定形的雙層結構SEI。與在裸露的銅箔上形成的高結晶性SEI不同, EAM誘導形成的SEI對鋰枝晶生長和電解液的持續消耗抑制作用強。界面修飾的銅箔有效抑制了鋰金屬在銅表面的腐蝕和鋰金屬電池的自放電現象,并實現了鋰金屬在-60到45 °C區間內的穩定沉積和鋰金屬電池在低溫下(-15 °C)的穩定循環和快速充電。

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            圖1. Li+在(a)裸露和(b)EAM覆蓋的銅箔表面沉積行為示意圖。圖源:Nat. Energy。

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            【圖文分析】

            為探究EAM修飾對鋰金屬沉積形貌的影響,作者們采用掃描電鏡觀察了在不同集流體上于-15 °C沉積的鋰金屬形貌。裸露的銅箔上沉積的鋰金屬為長條狀枝晶(圖2a),而EAM-Cu上沉積均勻(圖2b)。當把EAM替換為無法形成LiF的苯亞磺酸鋰后,鋰枝晶仍然形成(圖2c)。該結果表明LiF是抑制鋰枝晶形成的關鍵成分。此外,作者們還將EAM用于修飾三維大孔銅集流體,同樣條件下鋰金屬仍然保持均勻沉積(圖2d-f)。

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            圖2. 鋰金屬在不同基底上沉積形貌的掃描電鏡圖像。圖源:Nat. Energy。

            與在裸露銅箔上的SEI由大量高結晶度的Li2O和Li2CO3不同(圖3a),EAM誘導產生的SEI結構出現多層:內層近金屬鋰表面區域分布連續的LiF結晶,外層為非晶;兩層之間的過渡區仍有LiF(圖3b)。元素表征(圖3c-e)和高分辨透射電鏡(圖3f)均驗證了EAM-銅箔上SEI的這種成分分布。此外,X射線光電子能譜(XPS)表明,裸露銅的SEI成分在室溫下(圖4a)和-15 °C下(圖4b)完全不同,證實了低溫會改變SEI成分結構。而在-15 °C下, EAM誘導產生的SEI(圖4c)包含更多的LiF。鑒于這些發現,作者認為EAM-SEI的富LiF內層是維持其自身穩定、抑制鋰枝晶生長的關鍵。同時,穩定的SEI還能減少電解液的不必要消耗,這點可從圖4c中極弱的來自來自電解質的P 2p信號看出。

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            圖3. EAM-Cu上鋰金屬表面SEI的成分結構。

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            圖4. 不同溫度下銅箔集流體上沉積的鋰金屬表面SEI元素表征。

            是騾子是馬,拉出來遛遛。EAM-Cu果然不負眾望,在Li | Cu電池(圖5a、b)和Li | LiCoO2(圖5c)電池中穩定性都完爆未經修飾的銅箔集流體。含EAM-Cu的Li | LiCoO2電池電容量在-15 °C和25 °C交替工作、連續充放電200圈后未見明顯衰減(圖5d)。分子動力學模擬及定量核磁共振實驗均驗證了電池的穩定性與穩定的SEI相關,不再贅述。

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            圖5. 裝有EAM-Cu集流體的電池中電化學穩定性性能。

            【原文鏈接】

            更多細節請見原文:

            Yue Gao et al. Low-Temperature and High-Rate-Charging Lithium Metal Batteries Enabled by An Electrochemically Active Monolayer-Regulated Interface, Nat. Energy., 2020, DOI: 10.1038/s41560-020-0640-7.

            筆者對文章一作高悅博士對本報道的悉心審閱表示感謝。

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