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            3D打印新玩法—用活細菌搞些事情

            3D打印新玩法—用活細菌搞些事情

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            3D打印新玩法—用活細菌搞些事情

            基本信息

            作者信息:美國加州大學圣克魯茲分校(University of California, Santa Cruz)Megan Freyman博士生(第一作者)、寇天一博士(共同第一作者)、Yat Li (李軼) 教授(通訊作者)等

            研究主題微生物燃料電池-微生物陽極;先進制備方法-3D打印-墨水直寫

            上線時間2019年10月23日

            研究背景

            功能細菌因其可同時處理水體污染物和產生能量以制備高附加值有機化合物而成為能源領域研究的熱點。希瓦氏菌(Shewanella Oneidensis)MR-1是一個典型的功能細菌。該菌可代謝有機物以凈化水體,并將代謝產生的能量轉化為電能。若將細菌生長在導電基底上,則細菌產生的電能將以電流形式對外輸出,實現生物發電。若輸出的電能和光-化學體系耦合,還可制備化學燃料。以上所述諸性能的好壞與希瓦氏菌MR-1的載量和與導電基底之間的接觸面積密切相關。

            成果簡介

            美國加州大學圣克魯茲分校Yat Li (李軼)教授課題組在Nano Research上展示了利用墨水直寫(一種3D打印方法)制備活性功能細菌電極。打印所使用的生物墨水(主要成分為海藻酸鈉和纖維素)包含大量希瓦氏菌MR-1,且該菌可在3D 打印過程中保持活性。墨水經注射器擠出后通過Ca2+交聯海藻酸鈉,生成水凝膠。通過向打印墨水中加入導電的炭黑打印出的三維活細菌結構可直接用作微生物燃料電池(MFC)的生物電極。

            研究亮點

            1. 首次將活細菌與3D打印技術結合制備MFC生物電極。

            2. 3D打印規整孔隙利于細菌培養基在打印結構中擴散,從而維持大量希瓦氏菌MR-1的代謝,增強電極活性。

            3. 希瓦氏菌MR-1與導電基底間電荷傳遞阻力小, MFC性能連續運行93小時無明顯衰減。

            圖文導讀

            本工作所使用的打印墨水由希瓦氏菌MR-1、細菌培養基、海藻酸鈉和纖維素制成。其中纖維素為結構穩定劑,海藻酸鈉為細菌培養基載體以及水凝膠網絡。墨水通過注射器擠出后與CaCl2水溶液接觸(圖1a)后,鈣離子置換了海藻酸鈉中的鈉離子,進而形成交聯網絡使結構穩定(圖1b),將細菌固定于打印結構之上(圖1c)。打印出的三維材料具有優良柔性。

            3D打印新玩法—用活細菌搞些事情

            圖1. (a) 3D打印機裝置:(i) 5 mL注射器;(ii)含希瓦氏菌MR-1的生物墨水;(iii) 打印嘴;(iv)支撐在硅片上的3D打印結構。

            (b)Ca2+交聯水凝膠化學結構示意圖。

            (c)打印結構成分示意圖。藍線:纖維素鏈;黃色:海藻酸鈣網絡;綠色:細菌細胞。

            (d-f)2 cm × 2 cm的 3D打印結構的優異柔性。

            圖片來源:Nano Research

            作者們利用活細菌染色和甲基橙降解實驗證明了細菌在打印過程中保持活性。共焦光學顯微鏡顯示活細菌染色劑處理后的打印結構中絕大部分細菌顯綠色,為活細菌(圖2a、b)。由于希瓦氏菌MR-1代謝產物可還原偶氮鍵、降解甲基橙染料,因而作者們利用甲基橙水溶液褪色來佐證細菌活性。實驗結果表明,含有打印結構的甲基橙水溶液相比于空白對照組發生明顯褪色(圖2c),8小時后超過80%的甲基橙發生降解(圖2d),表明了打印結構中細菌的高活性。

            3D打印新玩法—用活細菌搞些事情

            圖2. (a-b)共焦光學顯微鏡在熒光(a)關閉與(b)開啟時的生物墨水圖像。綠色、黃色棒分別代表活、死細菌。

            (c) 甲基橙降解實驗結果:i,含3D打印細菌結構的甲基橙溶液;ii,不含3D打印細菌結構的甲基橙溶液(空白對照)。

            (d)四次降解實驗的甲基橙濃度隨時間變化圖。誤差棒為3次獨立實驗數據的標準差。溶液初始濃度:20 mg/L。

            圖片來源:Nano Research

            證實了細菌活性后,作者們通過向墨水中引入生物相容性好、導電的炭黑,制備了3D活性細菌電極(圖3a、b)。該生物電極可直接用于MFC(圖3c、d)。MFC極化曲線(圖3e,紅線)顯示電池開路電壓達0.85 V左右,最大體積功率密度為8.5 W/m3(圖3e,藍線,基于陽極腔室體積)。該體積功率密度高出使用同樣成分的實心(非3D打?。┥镫姌O的MFC約5 W/m3。

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            圖3. (a) 3D打印細菌電極裝置與(b)實際打印出的一個電極。

            (c) MFC器件實體圖。標尺:1厘米。

            (d)MFC器件結構示意圖:聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)基板(i)、墊圈(ii)、3D打印細菌電極(iii)、陽離子交換膜(iv)、碳布(v)。

            (e)具有3D打印細菌電極的MFC器件極化曲線(紅)及體積功率密度曲線(藍,基于陽極腔室體積,9 mL)。

            圖片來源:Nano Research

            3D打印生物電極中細菌與導電基底接觸良好,傳荷阻力小。該特性可直接從Nyquist譜圖中看出。含有3D打印電極的MFC譜圖半圓較使用成分一致的實心電極MFC?。▓D4),表明電子從希瓦氏菌MR-1傳至外電路的阻力更小。作者們認為阻值減小的原因主要是3D結構帶來的細菌與電極間較大接觸面積。

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            圖4. 具有3D打印結構的MFC(紅),與非3D打印實心電極MFC(黑色)的Nyquist圖。數據點對應實驗數據,實線為等效電路擬合結果。RΩ :電極電阻;C:電容;CPE:常相位元件;Rct,1 Rct,2 :電荷轉移電阻;W:瓦伯格(Warburg)擴散元件。

            圖片來源:Nano Research

            含3D打印結構的MFC對外輸出的電流在長達93小時的5次循環測試中展現出良好穩定性,峰值電流接近9.2 μA/cm2(圖5a)。3D打印電極的截面上的細菌數量在穩定性測試前后(圖5b、c)明顯增加。該現象再次印證了希瓦氏菌MR-1在電極中保持活性并能不斷繁殖,維持了輸出電流的穩定。

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            圖5. (a)MFC器件的時間-電流曲線。虛線代表培養液更新。

            (b、c)3D打印電極截面在穩定性測試前后的掃描電鏡圖片。虛箭頭指示細菌。

            一行總結

            活細菌 + 3D打印 = 優良性能的微生物微生物燃料電池生物電極

            文獻鏈接

            Freyman M., Kou T., Wang S., Li Y. 3D Printing of Living Bacteria Electrode, Nano Res., 2019, DOI: 10.1007/s12274-019-2534-1

            供稿 | UCSC 寇天一

            部門 | 媒體信息中心科技情報部

            潤色、修改、編輯 | 劉田宇

            主編 | 張哲旭


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