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            何永紅&劉樂Nature Communications:原位檢測電化學反應電極活性分布與反應動力學的二維可視化光學成像傳感方法

            何永紅&劉樂Nature Communications:原位檢測電化學反應電極活性分布與反應動力學的二維可視化光學成像傳感方法

            何永紅&劉樂Nature Communications:原位檢測電化學反應電極活性分布與反應動力學的二維可視化光學成像傳感方法

            近日,清華大學深圳國際研究生院何永紅/劉樂課題組在Nature Communications發表題為“In situ mapping of activity distribution and oxygen evolution reaction in vanadium flow batteries”的論文,論文利用自主搭建的高靈敏度高分辨率光學成像系統原位檢測液流電池電極在電化學反應過程中活性分布與析氧反應動力學,首次分析了電極活性分布與析氧反應之間的關系,提出通過氣泡變化動力學確定析氧反應起始電位的新方法。該方法不僅給出原位表征電極活性局域分布的信息,還為研究電催化分布和反應動力學提供二維成像檢測手段,擴展了電化學反應動力學的檢測維度,有望實現對液流電池、電解水產氫、電催化、電化學腐蝕等電化學反應過程的原位成像檢測,為電化學系統綜合性能改善提供強有力的手段。

            液流電池作為一種大規模儲能技術,具有長壽命、易規?;?、環境友好等優點而備受關注。研究者主要集中在電極、隔膜、電解液和電池結構設計等方面的有效優化。傳統表征方法(如:循環伏安法等)只能給出電極平均性能。一系列的電極改性方法(熱處理、催化劑添加、參雜、電極壓縮等)均會導致電極活性分布的問題。因此定量原位表征電極活性分布顯得至關重要,否則,不均勻的分布可能導致更大的極化。局域電流密度是表征電極活性分布和反應動力學的重要指標。傳統測量方法包括電勢測針、分路電阻器和印刷電路板等,結構復雜,空間分辨率有限,只能檢測宏觀因素引起的電流分布差異。此外,電極活性分布差異也會引起析氧副反應的發生。因此研究電極局域活性分布與析氧反應動力學之間的關系來進一步改善電池性能也至關重要。光學成像傳感系統因其具有高空間分辨率、高折射率分辨率、結構簡單、無損檢測等優點能夠有效解決傳統電極活性表征方法的問題,實現電化學反應電極活性分布與反應動力學的二維可視化。

            何永紅&劉樂Nature Communications:原位檢測電化學反應電極活性分布與反應動力學的二維可視化光學成像傳感方法

            1光學成像傳感系統原位檢測液流電池電極電流密度分布。

            何永紅/劉樂課題組首次解決了活性分布和電化學反應動力學之間二維可視化問題。該組自主搭建了儀器化的光學成像傳感系統與電化學三電極體系耦合,既達到對電極石墨氈纖維的微觀成像,又能實現電極反應動力學的原位檢測。相比于由電化學工作站得到的循環伏安曲線(圖1a),通過采集在循環伏安過程的圖像(圖1b)獲得不同位置(如:A,B,C)的循環伏安曲線(圖1c),存在微小差異。進一步獲得氧化還原峰電流及其比值和峰電位差這四個指標分布圖像(如:圖1d為氧化峰電流分布圖),反映電極活性和可逆性分布。在長周期循環伏安過程中,對析氧反應產生的氣泡實時成像??梢钥吹綒馀輳姸龋馀菹袼攸c數)在初始階段呈現逐漸增長的趨勢,之后達到平衡狀態,整個過程出現周期性振蕩(圖2a,圖3)。比較循環伏安曲線和氣泡像素點數曲線,發現氣泡產生啟動電位與氧化啟動電位(1.37 V)、氣泡消耗啟動電位與還原啟動電位(0.99 V)是幾乎一致的(圖2b),表明利用氣泡動力學代替循環伏安曲線來直觀確定啟動電位的可行性。更重要的是,在電極活性較好的區域更容易產生氣泡(圖2c)。定量結果進一步驗證了活性越好越有利于析氧反應發生。此方法首次分析活性分布和析氧動力學之間的關系,直觀給出液流電池中電極活性分布對副反應的影響情況,給電池性能改善提供重要衡量手段。

            何永紅&劉樂Nature Communications:原位檢測電化學反應電極活性分布與反應動力學的二維可視化光學成像傳感方法

            2 電極在長周期循環伏安過程中活性分布與析氧反應動力學之間的關系。


            何永紅&劉樂Nature Communications:原位檢測電化學反應電極活性分布與反應動力學的二維可視化光學成像傳感方法

            3 電極在長周期循環伏安過程中析氧反應氣泡變化動力學。

            該工作由清華大學深圳國際研究生院何永紅課題組和劉樂課題組合作完成。清華大學物理系博士生馬凱捷為論文第一作者,何永紅研究員和劉樂副研究員為論文共同通訊作者。合作者還包括碩士生張雨濃,席靖宇副研究員,關添副教授和化學系邱新平教授。論文得到國家自然科學基金、廣東省自然科學基金和深圳市科技研究項目等的支持。

            文獻信息:

            In situ mapping of activity distribution and oxygen evolution reaction in vanadium flow batteries (Nature Communications, 10, 5286(2019), DOI: 10.1038/s41467-019-13147-9)

            文章鏈接:

            https://www.nature.com/articles/s41467-019-13147-9

            供稿丨深圳市清新電源研究院

            部門丨媒體信息中心科技情報部

            撰稿人 | 何永紅/劉樂團隊

            主編丨張哲旭


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