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            Angew. Chem. Int. Ed.:光誘導黑磷納米片從海水中提取鈾

            Angew. Chem. Int. Ed.:光誘導黑磷納米片從海水中提取鈾

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            研究背景

            鈾是核工業賴以發展的基礎資源,同時它也是使用最廣泛的無溫室氣體能源之一,為保障核能的長遠發展,對非常規鈾資源進行開發具有重要戰略意義,而海水中蘊藏著約45億噸鈾,因此,能夠將海水中的鈾資源有效富集和提取將可以代替傳統鈾礦石的消耗,滿足可持續發展的需求。

            在所有從海水中回收鈾的方法中,化學吸附劑是最常用的一種,其中纖維類材料目前最具工業化潛力。但是,復雜的海洋環境,包括極低的可溶鈾濃度,競爭離子干擾和嚴重的海洋生物污染,使得可用的吸附劑實際上不適合從海洋中提取鈾。因此,針對復雜的海洋環境并利用其他輔助劑合理地設計吸附劑,可以顯著提高鈾的提取效率。

            Angew. Chem. Int. Ed.:光誘導黑磷納米片從海水中提取鈾

            成果介紹

            基于此,近日,海南大學南海海洋資源利用國家重點實驗室的王寧教授課題組報道了一種從天然海水中提取鈾的新方法?;诤诹准{米片的光熱、光電以及光催化效應,將其復合到聚丙烯偕胺肟(PAO)中制備成BP-PAO纖維,在包含細菌的天然海水中,光誘導的BP-PAO纖維表現出11.76 mg g-1的高鈾吸附能力,是PAO纖維的1.5倍,重復使用5次后,仍能保持最初鈾吸附能力的80.39%,同時還具有高抗菌活性,文章以“Photoinduced multi-effects to enhance uranium extraction from natural seawater by black phosphorus nanosheet”為題目發表在著名期刊Angewandte Chemie International Edition雜志上。

            Angew. Chem. Int. Ed.:光誘導黑磷納米片從海水中提取鈾

            圖文導讀

            Angew. Chem. Int. Ed.:光誘導黑磷納米片從海水中提取鈾圖1. BP-PAO纖維增強鈾提取的示意圖。(a)BP-PAO纖維的制備過程。(b)BP-PAO纖維增強鈾吸附的機理。

            本文首次將黑磷納米片(BP)復合到聚丙烯偕胺肟(PAO)中制備出BP-PAO纖維,以增強天然海水中鈾的提取和抗生物活性(圖1a)。BP納米片的光熱效應可以通過增強吸附劑附近鈾酰離子的熱運動,提高海水中鈾基團與鈾酰離子之間的相互作用,而BP納米片的光電效應則可以產生具有電正性的光生電子空穴,通過靜電作用吸引電負性的[UO2(CO3)34-。BP-PAO纖維對光照還表現出較強的寬譜吸收,這有助于提高BP納米片的光催化、光熱以及光電性能,產生具有生物毒性的活性氧簇(ROS)使吸附劑對海洋生物具有較強的抵抗能力(圖1b)。

            Angew. Chem. Int. Ed.:光誘導黑磷納米片從海水中提取鈾圖2. 吸附性能表征。(a)SEM圖。(b)BP-PAO纖維的TEM圖。(c)氮吸附-脫附等溫曲線。(d)紫外-可見-近紅外吸收光譜。

            從SEM圖中可以看出BP-PAO纖維和PAO纖維具有類似的直徑(圖2a),不同之處在于通過TEM可以觀察到BP-PAO纖維上BP納米片的存在(圖2b)。與PAO纖維相比,BP-PAO纖維的BET比表面積從1.1269±0.0321 m2g-1增加到1.9222±0.0185 m2g-1(圖2c),歸因于BP納米片具有較大的表面積并可能在纖維中形成孔洞結構。紫外-可見-近紅外吸收光譜表明,與PAO纖維相比,BP-PAO纖維光吸收能力增強,在可見光區域都存在光吸收(圖2d)。

            Angew. Chem. Int. Ed.:光誘導黑磷納米片從海水中提取鈾圖3. 鈾的吸附能力表征。(a)鈾的吸附能力。(b)鈾負載的BP-PAO纖維的EDS圖譜。(c)鈾負載的BP-PAO纖維的XPS能譜。(d)重復性試驗。(e)在模擬海水中吸附劑的光熱效應。(f)光電流-時間依賴性曲線。

            隨后利用強度為1 kW m-2模擬太陽光分析了光輻照對鈾吸附性能的影響。在沒有陽光的條件下,BP-PAO纖維的吸附能力比PAO纖維高4.68%,這是由于其較高的比表面積為鈾吸附提供了更多的功能性位點(圖3a)。在模擬陽光的輻照下,BP-PAO纖維的鈾吸附能力提高了30.26%,同時飽和時間從40 h縮短到32 h。EDS圖譜可以清楚地觀察到鈾均勻地分布在BP-PAO纖維上(圖3b),高分辨率XPS能譜表明鈾的價態在被吸附結合后沒有發生變化,同時可以發現僅有少部分P元素被氧化成POx,這表明BP納米片在BP-PAO纖維中是穩定的(圖3c),使用5次后仍保持了初始鈾吸附能力的80.39%(圖3d)。從圖3e可以看出BP-PAO纖維比PAO纖維具有更好的光熱性能,照射300 s后,溫度升高了11.9 ℃,可以顯著增強鈾的吸附性能。BP-PAO纖維還表現出光電特性,可以觀察到光電流的變化(圖3f),同時從吸附劑中釋放出電子在纖維周圍形成正電場,對海水中的[UO2(CO3)34-產生靜電吸附作用,進一步提高了鈾的吸附性能。

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            圖4. 抗菌活性和機理。(a)不同種類細菌的抗菌活性。(b)抗菌能力對比圖。(c)ROS的產生。(d)BP-PAO纖維處理過的細菌細胞的SEM圖像。(e)海洋細菌對鈾吸附能力的影響。(f)BP-PAO纖維的抗菌機制。

            BP納米片可以產生具有生物毒性的活性氧簇(ROS),破壞生物體的有機成分而具有抗生物活性,實驗結果也表明BP-PAO纖維對受試細菌菌株的生長均可以表現出高抗菌活性(圖4a和圖4b)。ESR譜表明,BP-PAO纖維可以生成更多超氧自由基(·O2-)和單線態氧(1O2)(圖4c)。SEM觀察到BP-PAO纖維處理后大腸桿菌的細胞結構被破壞,而用PAO纖維處理的細菌則保持了完整的結構(圖4d)。過濾掉細菌之后,PAO纖維對鈾的吸附能力提高了57.52%,而BP-PAO纖維對鈾的吸附能力僅增加6.04%(圖4e),根本原因在于光照下產生的ROS會引起細菌細胞中有機成分的降解,并導致細胞凋亡(圖4f)。

            Angew. Chem. Int. Ed.:光誘導黑磷納米片從海水中提取鈾圖5. 從天然海水中提取鈾。(a)在明暗條件下提取鈾,模擬陽光的功率密度為1 kW m-2。(b)吸附劑對天然海水中金屬的選擇性。(c)光照下,天然海水中海洋生物在吸附劑上粘附的SEM圖。

            沒有光照時,BP-PAO纖維和PAO纖維的鈾提取能力分別為8.31±0.36 mg g-1和7.82±0.38 mg g-1,光誘導下BP-PAO纖維的鈾提取能力增強了50.38%,然而PAO纖維的鈾吸附能力卻降低至6.33±0.53 mg g-1,這可能是PAO纖維表面海洋生物生長造成的(圖5a)。BP-PAO纖維和PAO纖維對海水中的鈾和釩均顯示出高選擇性(圖5b),從SEM圖可以看出,光照下,在海水中浸泡56天后PAO纖維被細菌完全覆蓋,而BP-PAO纖維具有抗菌活性,表面僅有少量海洋生物(圖5c)。

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            總結與展望

            本文通將BP納米片復合到聚丙烯偕胺肟中,首次制備了一種新型的BP-PAO吸附劑纖維,利用BP的光熱、光電以及光催化效應,在包含細菌的天然海水中,實現了11.76 mg g-1的高鈾吸附能力,是PAO纖維的1.5倍,重復使用5次后,仍能保持最初鈾吸附能力的80.39%,同時還具有高抗菌活性。該項研究工作開創了新一代的海水提鈾吸附材料合成及制造的新思路和新方法。

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            文獻信息

            Photoinduced multi-effects to enhance uranium extraction from natural seawater by black phosphorus nanosheet. (Angew. Chem. Int. Ed.2019, DOI:10.1002/anie.201913644)

            文獻鏈接:

            https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201913644


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