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            Nature Materials報道:知否知否!無機固態電解質基礎研究的前沿匯總

            Nature Materials報道:知否知否!無機固態電解質基礎研究的前沿匯總

            Nature Materials報道:知否知否!無機固態電解質基礎研究的前沿匯總

            Nature Materials報道:知否知否!無機固態電解質基礎研究的前沿匯總

            01

            研究背景

            眾所周知,隨著溫室效應加劇,冰川融化、海平面上升加快,人們對于脫碳材料的研究也是越發加快!因此電池技術被作為實現電器化和間歇生成的太陽能和風能儲存的關鍵技術之一。然而,盡管電化學儲能技術在電動勢、電網儲能等領域不斷擴大應用,但是目前電池的性能、安全性、能量密度和成本方面仍未達到要求。

            如今關于電池的研究工作主要集中在以下兩個方面:(1)對成熟的鋰離子電池技術(高級Li+)的優化;(2)對鋰電池的其核心部件(后Li+)的大幅度修飾。其中,第二種方法主要是集中精力轉換到不同的無機陽離子,利用金屬負極和使用固體電解質制備出固態電池。并且第二種策略不是相互排斥的,而是可以結合在一起,從而使固態電池的特性符合應用要求。因此,非常有必要對無機固態電解質的基礎知識進行總結。

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            成果簡介

            近日,法國皮卡第儒勒-凡爾納大學的Christian Masquelier、Theodosios Famprikis和法國巴斯大學的M. Saiful IslamKai Guo共同通訊作者)聯合總結報道了近些年來對無機固態電解質基礎知識的認識進展。其中,無機固態電解質是固態電池概念的核心,對它的深入認識,有助于解決了多尺度離子傳輸、電化學和機械性能以及電流處理路線等領域的關鍵問題。對于實際固態器件而言,與電解質相關的主要挑戰包括利用金屬負極、穩定界面和保持物理接觸。但是解決這些問題的關鍵在于對固態電解質材料的基本性質有更多的了解。該研究成果以Fundamentals of inorganic solid-state electrolytes for batteries為題目發表在著名期刊Nature Materials上。

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            內容概述

            無機固態電解質的優勢與不足:

            (1)高的安全性和延長的使用壽命。因為Li+電池通常不使用易燃液體電解質。此外,固體固有的較慢反應性有助于提高固態電池的使用壽命。然而,在固態電池中也存在由于正極材料的氣體逸出導致的安全和老化問題。同時由于電池的固體性質,其他老化機制可能也會嚴重加劇。

            (2)可在低溫、高溫(-50℃到200℃或更高)下運行和更高的功率。而傳統的液體電解質通常會凍結、沸騰或分解。此外,由于陰離子骨架的固定性,固體材料中不存在體極化,可能有更高的功率。然而,電流密度對于具有實際能量密度的電池仍然具有挑戰性。同時,固態電解質與電極的界面處不受極化影響,因此需仔細了解極化的影響。

            (3)顯著提高能量密度和高的穩定性。這些高性能的電極包括鋰、鈉和鎂等金屬負極,它們可以在電池中產生最高的容量和工作電壓。同時,高壓正極轉移一個離子可以傳遞更多的能量,但是也會導致普通液體電解質的氧化。然而,金屬負極和帶有固體電解質的高壓正極在在大規模系統中的適用性仍有待證明。

            無機固態電解質面臨的挑戰:

            (1)仍需大量研究以充分理解通過固態電解質不均勻沉積Li的基本機理,盡管固態電解質不會因生成Li枝晶而失效。眾所周知,金屬負極在液體電池中使用是非常有問題的,因為Li(或Na)作為細絲狀結構是不均勻沉積的,其通過隔板生長到正極會引起短路。

            (2)界面的穩定性。因為固態電解質和電極材料之間的界面組成和結構通常與主體材料的偏差很大。同時,離子電阻或電子傳導分解形成的產物抑制了固態器件的性能。

            (3)保持物理接觸。因為固態系統的顯著缺點是離子擴散依賴于固體顆粒的接觸。這些點接觸對電極材料中電化學循環產生的應力特別敏感,可能導致裂縫的形成和傳播以及界面的分層。因此,在固態電池設計中,需要制定有效的策略減輕物理接觸。

            作者除了對無機固態電解質的優勢和不足、目前存在的挑戰進行總結外,還回顧總結了目前無機固態電解質在多尺度離子傳輸、電化學穩定性和機械穩定性能領域最新進展以及電流處理路線的依賴性。

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            圖文速遞

            Nature Materials報道:知否知否!無機固態電解質基礎研究的前沿匯總、雙極堆疊固態電池的示意圖 

            Nature Materials報道:知否知否!無機固態電解質基礎研究的前沿匯總 圖二、多尺度離子傳輸和主要相關技術

            Nature Materials報道:知否知否!無機固態電解質基礎研究的前沿匯總圖三、陽離子遷移機制和相關的能量分布

            (a)箭頭表示三種典型的遷移機制:空位、直接間質和相關(間隙),涉及單個或多個位點(分別為藍色和紅色);圓圈表示模型晶格的穩定(綠色)和亞穩(橙色)位置的陽離子;虛線表示陰離子框架施加的陽離子跳躍的過渡態;(b-c通過直接空位或間隙跳躍(b)和相關跳躍(c)與陽離子遷移相關的能量分布圖以及其相關的跳躍能量Em、跳躍距離α0和跳躍頻率ν0示出。

            Nature Materials報道:知否知否!無機固態電解質基礎研究的前沿匯總圖四、與負極和正極接觸的固態電解質上的化學勢的演變

            Nature Materials報道:知否知否!無機固態電解質基礎研究的前沿匯總 圖五、固態電池中固態電解質/電極界面的反應可能性和功能方案

            (a-b(1)氧化還原、(2)化學反應和(3)電化學反應的示意圖和人工保護策略。

            Nature Materials報道:知否知否!無機固態電解質基礎研究的前沿匯總圖六、固態電池的機械降解

            Nature Materials報道:知否知否!無機固態電解質基礎研究的前沿匯總圖七、固態電池固態電解質處理的可用方法的簡化流程圖

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            總結與展望

            本文重點介紹了與固態電池應用相關的無機固態電解質基本理解的最新進展。也概述了無機電解質在多尺度離子傳輸、電化學和機械穩定性以及它們對可用加工方法的依賴性方面解決方案。目前,通過實驗和理論建模之間的協同,對于無機固態電解質有了更深入的解。了上述問題外,未來的研究應包括以下領域:(1)開發更適合固態電池的新型電極材料和保護涂層;(2)需要更好地理解晶界和電解質/電極界面反應和動力學,同時需要設計新的實驗方法來監測固態電池界面反應和壓力演變;(3)需要探索以進一步優化新的和常規的電解質材料,同時需開發高度可擴展的合成路線和定制機械性能以使固態器件穩定運行。

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            文章鏈接

            Fundamentals of inorganic solid-state electrolytes for batteries (Nature Materials 2019, DOI:10.1038/s41563-019-0431-3)

            原文鏈接:

            https://doi.org/10.1038/s41563-019-0431-3.

            供稿丨深圳市清新電源研究院

            部門丨媒體信息中心科技情報部

            撰稿人 | CTR

            主編丨張哲旭


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